Electrocatálisis y fotocatálisis para la producción de hidrógeno a partir de agua, utilizando metalocorrolatos y metalopofirinas

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Debido al incremento de la población mundial y la creciente industrialización demuchos países, el desarrollo de fuentes de energía renovable se ha vuelto un campocientífico y tecnológico muy importante. Entre las diversas tecnologías (solar, eólica,hidroeléctrica, biocombustibles), la producción de...

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Detalles Bibliográficos
Autor principal: Morales Vásquez, Miguel Angel
Otros Autores: Doctorovich, Fabio Ariel
Formato: Tesis doctoral publishedVersion
Lenguaje:Español
Publicado: Universidad de Buenos Aires. Facultad de Ciencias Exactas y Naturales 2016
Materias:
METALOCORROLES
CORROLES
METALOPORFIRINAS
PORFIRINAS
HIDROGENO
CATALISIS
CATALIZADOR
FOTOCATALISIS
FOTOQUIMICA
ELECTROQUIMICA
ELECTROCATALISIS
FOTOELECTROQUIMICA
FOTOELECTROCATALISIS
HIERRO Y COBALTO
METALLOCORROLS
CORROL
METALLOPORPHYRINS
HYDROGEN
CATALYSIS
CATALYST
PHOTOCATALYSIS
PHOTOCHEMISTRY
ELECTROCHEMISTRY
ELECTROCATALYSIS
PHOTOELECTROCHEMICAL
PHOTOELECTROCATALYSIS
IRON AND COBALT
PORPHYRINS
Acceso en línea:https://hdl.handle.net/20.500.12110/tesis_n5920_MoralesVasquez
Aporte de:
Biblioteca Digital - Facultad de Ciencias Exactas y Naturales (UBA) de Universidad de Buenos Aires
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description Debido al incremento de la población mundial y la creciente industrialización demuchos países, el desarrollo de fuentes de energía renovable se ha vuelto un campocientífico y tecnológico muy importante. Entre las diversas tecnologías (solar, eólica,hidroeléctrica, biocombustibles), la producción de H2 a partir de H2O es muy atractivacomo método de almacenamiento de energía provista por cualquiera de las otras fuentes,incluyendo la conversión directa de energía lumínica en energía química en la forma de H2. En la fotosíntesis natural, la energía de la luz solar se utiliza para reorganizar losenlaces presentes en el agua para producir oxígeno e hidrógeno. Los distintos sistemasartificiales que realizan disociación del agua requieren catalizadores que ayudan a laproducción de hidrógeno a partir de agua, sin el uso de un potencial de reducciónexcesivo. Todos estos esquemas que existen para el almacenamiento de energía por lareducción electroquímica o fotoquímica del agua a hidrógeno requieren de uncatalizador, dada la energía de activación necesaria para la ruptura del enlace O-H. Elplatino es un excelente catalizador para este fin y es ampliamente utilizado en estudiosde ruptura de agua. Pero el platino es un metal muy costoso y también puede serfácilmente envenenado por los contaminantes en el agua, tales como moléculas quecontienen azufre. Las metaloporfirinas han sido ampliamente estudiadas para el uso enaplicaciones técnicas como, sensores de gas y catálisis acoplados a superficies, adiferencia de sus “primos”; los metalocorroles, que son moléculas que han sidoestudiadas muy poco en el campo de la catálisis, y presentan una gran oportunidad parausarlos como catalizadores para la obtención de hidrógeno (H2) a partir de agua. Es por ello que decidimos estudiar el uso de metalocorrolatos y metaloporfirinascon centros metálicos de Fe y Co para la producción de hidrógeno a partir de agua porvías electroquímicas y/o fotoquímicas, en solución, ancladas y/o adsorbidas sobresuperficies, en presencia de trietilamina (TEA) como donor de electrones y p-terfenilo (TP), como sensibilizador, mostrando una excelente actividad en la producción dehidrógeno y una alta capacidad catalítica. Esto se logró mediante la reducción de loscatalizadores promovida por la irradiación con una lámpara UV, asi comoelectroquímicamente y fotoelectroquímicamente. En algunos casos estos procesos son MIIIP → MIIP y en otros MIIP → MIP; siendo estas las cuplas que dan pie a la formaciónde H2, el cual se detectó y cuantificó y por distintos métodos.
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Entre las diversas tecnologías (solar, eólica,hidroeléctrica, biocombustibles), la producción de H2 a partir de H2O es muy atractivacomo método de almacenamiento de energía provista por cualquiera de las otras fuentes,incluyendo la conversión directa de energía lumínica en energía química en la forma de H2. En la fotosíntesis natural, la energía de la luz solar se utiliza para reorganizar losenlaces presentes en el agua para producir oxígeno e hidrógeno. Los distintos sistemasartificiales que realizan disociación del agua requieren catalizadores que ayudan a laproducción de hidrógeno a partir de agua, sin el uso de un potencial de reducciónexcesivo. Todos estos esquemas que existen para el almacenamiento de energía por lareducción electroquímica o fotoquímica del agua a hidrógeno requieren de uncatalizador, dada la energía de activación necesaria para la ruptura del enlace O-H. Elplatino es un excelente catalizador para este fin y es ampliamente utilizado en estudiosde ruptura de agua. Pero el platino es un metal muy costoso y también puede serfácilmente envenenado por los contaminantes en el agua, tales como moléculas quecontienen azufre. Las metaloporfirinas han sido ampliamente estudiadas para el uso enaplicaciones técnicas como, sensores de gas y catálisis acoplados a superficies, adiferencia de sus “primos”; los metalocorroles, que son moléculas que han sidoestudiadas muy poco en el campo de la catálisis, y presentan una gran oportunidad parausarlos como catalizadores para la obtención de hidrógeno (H2) a partir de agua. Es por ello que decidimos estudiar el uso de metalocorrolatos y metaloporfirinascon centros metálicos de Fe y Co para la producción de hidrógeno a partir de agua porvías electroquímicas y/o fotoquímicas, en solución, ancladas y/o adsorbidas sobresuperficies, en presencia de trietilamina (TEA) como donor de electrones y p-terfenilo (TP), como sensibilizador, mostrando una excelente actividad en la producción dehidrógeno y una alta capacidad catalítica. Esto se logró mediante la reducción de loscatalizadores promovida por la irradiación con una lámpara UV, asi comoelectroquímicamente y fotoelectroquímicamente. En algunos casos estos procesos son MIIIP → MIIP y en otros MIIP → MIP; siendo estas las cuplas que dan pie a la formaciónde H2, el cual se detectó y cuantificó y por distintos métodos. Due to the increase in world population and the industrialization of manycountries, the development of renewable energy sources has become an importantscientific and technological field. Among the available technologies (solar, wind,hydroelectricity, biofuels), producing H2 from H2O is very attractive as a method ofstoring energy provided by any other sources, including direct conversion of lightenergy into chemical energy In natural photosynthesis, the energy from sunlight is used to rearrange the bondspresent in water to produce oxygen and hydrogen. Artificial systems that perform watersplitting require catalysts that assist hydrogen production from water without using anexcessive reduction potential. All of these schemes that exist for storing energy by electrochemical orphotochemical reduction of water to hydrogen require a catalyst, given the activationenergy needed for breaking the O-H bond. Platinum is an excellent catalyst for thispurpose and it is widely used in water-splitting studies However, platinum is a veryexpensive metal and can be easily contaminated by pollutants in water, such as sulfurcontainingmolecules. Metalloporphyrins have been extensively studied for their many technicalapplications such as gas sensors and catalysis coupled surfaces. This is not the case fortheir "cousins", the metallocorrols, which are molecules that have few or no studies inthe field of catalysis. Therefore they present a great opportunity to be used as catalystsfor the production of hydrogen (H2) from water. That is why we decided to take advantage of metallocorrols andmetalloporphyrins with Fe and Co centers to produce hydrogen from water byelectrochemical and/or photochemical pathways, in solution, anchored and/or adsorbedon surfaces in the presence of triethylamine (TEA) as an electron donor, and pterphenyl (TP), as a sensitizer. Both compounds have shown excellent activity in theproduction of hydrogen and high catalytic ability. This was achieved by reducing thecatalyst by irradiation with an UV-lamp, electro or photochemically. In some cases theseprocesses are MIIIP → MIIP and in others MIIP → MIP. These are the couples that giverise to the formation of H2, which is in turn detected and quantified by differentmethods. Fil: Morales Vásquez, Miguel Angel. Universidad de Buenos Aires. Facultad de Ciencias Exactas y Naturales; Argentina. Universidad de Buenos Aires. Facultad de Ciencias Exactas y Naturales 2016-03-18 info:eu-repo/semantics/doctoralThesis info:ar-repo/semantics/tesis doctoral info:eu-repo/semantics/publishedVersion application/pdf spa info:eu-repo/semantics/openAccess https://creativecommons.org/licenses/by-nc-sa/2.5/ar https://hdl.handle.net/20.500.12110/tesis_n5920_MoralesVasquez

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