Propiedades eléctricas y magnéticas, separación de fases y comportamiento dinámico en manganitas

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En esta Tesis se presenta un estudio experimental de las propiedades eléctricas y magnéticas en óxidos de manganeso con valencia mixta también conocidos como manganitas. El trabajo se focaliza en el estudio de la coexistencia intrínseca de distintas fases que presentan algunas manganitas, estado con...

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Detalles Bibliográficos
Autor principal:	Sacanell, Joaquín G.
Otros Autores:	Levy, Pablo
Formato:	Tesis doctoral publishedVersion
Lenguaje:	Español
Publicado:	Universidad de Buenos Aires. Facultad de Ciencias Exactas y Naturales 2006
Materias:	MANGANITAS MAGNETORRESISTENCIA COLOSAL SEPARACION DE FASES MANGANITES COLOSSAL MAGNETORESISTANCE PHASE SEPARATION
Acceso en línea:	https://hdl.handle.net/20.500.12110/tesis_n3957_Sacanell
Aporte de:	Biblioteca Digital - Facultad de Ciencias Exactas y Naturales (UBA) de Universidad de Buenos Aires

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Realizamos mediciones sobre muestras policristalinas de La0.5Ca0.5MnO3, y de los sistemas La_5/8-yPryCa_3/8MnO_3 y La_5/8-yNdyCa_3/8MnO_3 las cuales constituyen manganitas prototípicas en la problemática de separación de fases. Estudiamos la influencia del campo magnético en La0.5Ca0.5MnO3 a través de mediciones de resistividad eléctrica (r) y magnetización (M), en función de la temperatura y el campo magnético. Realizamos un modelo para explicar el crecimiento de la fase FM inducido por la aplicación de campo magnético, principal responsable de la Magnetorresistencia de Bajo Campo (< 1 Tesla) que presentan las manganitas con SF. Realizamos experimentos en los cuales es posible inducir un crecimiento de las regiones FM y no FM en el rango en que hay SF y observamos que existe un efecto de memoria del campo magnético relacionado con ese crecimiento. El efecto observado está directamente relacionado con el comportamiento dinámico que presenta el estado de SF y con las características del compuesto que se utilice. El carácter dinámico del estado de SF también fue estudiado en La_0.5Ca_0.5MnO_3 a través de la realización de repetidos ciclados térmicos de baja temperatura (30 – 300 K) y mediciones de las propiedades físicas en función del tiempo a temperatura fija. Ambos experimentos evidenciaron cambios asociados con una reducción de la fase FM. Presentamos un modelo para explicar el efecto de ciclados térmicos, según el cual el mismo se origina por un mecanismo a nivel de la interfase entre las regiones FM y CO. Las relajaciones lentas observadas sugieren que el sistema evoluciona a través de una distribución de barreras de energía que separan a los estados FM y CO de forma jerárquica. Estudiamos el rol de la sustitución química en el sistema La_5/8-yNdyCa_3/8MnO_3. Vimos que la sustitución de La por Nd produce una desestabilización del estado FM homogéneo correspondiente al compuesto con y = 0, induciendo SF para dopajes y = 0.3 – 0.4. Para dopajes mayores (y = 0.5 – 0.625) el estado de SF desaparece para dar lugar a un estado AFM – CO homogéneo. Esto está relacionado con que la introducción de iones de Nd, más pequeños que los de La, provoca distorsiones en los ángulos de unión Mn – O – Mn, las cuales favorecen al CO. En el rango de dopajes en que se observa la SF, obtuvimos evidencias de un comportamiento dinámico característico de este estado, previamente reportado en el compuesto La_5/8-yPryCa_3/8MnO_3 (y = 0.4). El comportamiento dinámico de las manganitas con SF es también el responsable de la particular histéresis térmica que presentan las propiedades físicas de algunos de estos compuestos. Realizamos mediciones de r vs. T para distintos valores de corriente aplicada en La_5/8-yPryCa_3/8MnO_3 (y = 0.34) que muestran una reducción de r al aumentar la corriente en el rango en que hay SF. Mostramos fuertes evidencias en favor de que esa reducción, que comúnmente se atribuye a la ruptura del estado de CO, se debe a un artificio que resulta de la combinación de un calentamiento de la muestra con la irreversibilidad de la dependencia de ··vs. T. En la última parte del trabajo, presentamos un modelo termodinámico del estado de SF teniendo en cuenta sus propiedades estáticas y dinámicas. A partir de mediciones de calor específico en La_5/8-yPryCa_3/8MnO_3 con y = 0.4, obtuvimos las energías libres de cada una de las fases que coexisten. El estado de SF se modeló bajo la hipótesis de que el desorden químico y estructural da origen a densidades de energía libre inhomogéneas uniformemente distribuidas en el volumen de la muestra para cada una de las fases. Los cálculos contemplan las características de un estado fuera del equilibrio típicas del estado de SF, para permitir la comparación de mediciones magnéticas con las predicciones del modelo. Finalmente, presentamos un diagrama de fases que incluye las propiedades estáticas y dinámicas del sistema, mostrando la existencia de regímenes bloqueados y no bloqueados característicos del estado de SF. In this thesis we present an experimental study of the electrical and magnetic properties of mixed valent manganese oxides, also known as manganites. Our work is focused on the analysis of the intrinsic coexistence of different phases presented by several manganites, a state called Phase Separation (PS). This state is usually formed by ferromagnetic (FM) metallic and antiferromagnetic (AFM) charge ordered (CO) insulating regions. We have performed our measurements on ceramic samples of La0.5Ca0.5MnO3, and on samples of the La_5/8-yPryCa_3/8MnO_3 and La_5/8-yNdyCa_3/8MnO_3 systems, all of which are prototypical compounds in the problem of PS. We have studied the influence of the magnetic field on La_0.5Ca_0.5MnO_3 through electrical resistivity (r) and magnetization (M) measurements, as a function of temperature and magnetic field. We have developed a model to explain the growth of the FM fraction that can be induced by magnetic field application, main ingredient of the low field (< 1 Tesla) magnetoresistance presented by phase separated manganites. We have performed different experiments in which we could induce the growth of the FM and non FM regions in the temperature range characterized by PS, and we have observed a memory effect of the applied magnetic field, associated with that growth. This memory effect is directly related with the dynamical behaviour of the phase separated state and with the characteristics of the compound under study. The dynamical character of the phase separated state was also studied on La_0.5Ca_0.5MnO_3 by repeatedly cycling the samples at low temperature (30 – 300 K) and through measurements of the physical properties as a function of time at fixed temperature. Both experiments have evidenced changes that can be associated with a reduction of the FM phase. We have developed a model to explain the thermal cycling effect according to which it has its origin in a mechanism that occurs at the FM/CO interface. The slow relaxations observed suggests that the system is evolving hierarchically through a distribution of energy barriers which separates the FM and CO states. We have also studied the role played by chemical subtitution on the La5/8- yNdyCa3/8MnO3 system. We have observed that the homogeneous FM state, characteristic of the y = 0 compound, is destabilized when replacing La ions by Nd ones, while PS is induced for intermediate doping (y = 0.3 – 0.4). For higher doping (y = 0.5 – 0.625) the phase separated state dissapears and an homogeneous AFM – CO develops. This is related with the fact that the introduction of smaller Nd ions, produces distortions on the Mn – O – Mn bond angles, which favour the CO state. In the doping range characterized by PS, we have obtained evidences of a dynamical behaviour typical of this state, previously reported on the La5/8-yPryCa3/8MnO3 (y = 0.4) compound. The dynamical behaviour of manganites with PS is also responsible for the particular thermal hysteresis displayed on its physical properties. We have performed r vs. T measurements for different electrical current values on La_5/8-yPryCa_3/8MnO_3 (y = 0.34) which show a reduction of r while increasing current in the PS range. We show strong evidence that points that this reduction, commonly attributed to melting of the CO state, is a consequence of an artifact which results from the combination of Joule heating and the irreversible ··vs. T dependence. In the last part of this work, we present a thermodynamic model of the PS state accounting for its static and dynamic properties. Through calorimetric measurements on La_5/8-yPryCa_3/8MnO_3 con y = 0.4, the low temperature free energies of the coexisting phases are evaluated. The phase separated state is modeled by free energy densities uniformly spread over the sample volume. The calculations contemplate the out of equilibrium features of the coexisting phase regime, to allow a comparison between magnetic measurements and the predictions of the model. A phase diagram including the static and dynamic properties of the systems is constructed, showing the existence of blocked and unblocked regimes which are characteristics of the phase separated state in manganites. Fil: Sacanell, Joaquín G.. Universidad de Buenos Aires. Facultad de Ciencias Exactas y Naturales; Argentina. Universidad de Buenos Aires. Facultad de Ciencias Exactas y Naturales 2006 info:eu-repo/semantics/doctoralThesis info:ar-repo/semantics/tesis doctoral info:eu-repo/semantics/publishedVersion application/pdf spa info:eu-repo/semantics/openAccess https://creativecommons.org/licenses/by-nc-sa/2.5/ar https://hdl.handle.net/20.500.12110/tesis_n3957_Sacanell

Propiedades eléctricas y magnéticas, separación de fases y comportamiento dinámico en manganitas

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