Propiedades electrónicas en compuestos intermetálicos de Ce : del cálculo de bandas a las interacciones de muchos cuerpos
En este trabajo se estudian las propiedades electrónicas de compuestos de Cerio quese caracterizan por la presencia de electrones 4ƒ. En una primera parte, se llevan a cabocálculos de primeros principios mediante el método FP-LAPW para analizar el efecto delentorno químico y cristalino en el grado d...
Guardado en:
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Universidad de Buenos Aires. Facultad de Ciencias Exactas y Naturales
2004
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SISTEMAS FUERTEMENTE CORRELACIONADOS PROPIEDADES ELECTRONICAS FERMIONES PESADOS CALCULOS DE PRIMEROS PRINCIPIOS HIGHLY CORRELATED SYSTEMS ELECTRONIC PROPERTIES HEAVY FERMIONS AB-INITIO CALCULATIONS Vildosola, Verónica L. Propiedades electrónicas en compuestos intermetálicos de Ce : del cálculo de bandas a las interacciones de muchos cuerpos |
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En este trabajo se estudian las propiedades electrónicas de compuestos de Cerio quese caracterizan por la presencia de electrones 4ƒ. En una primera parte, se llevan a cabocálculos de primeros principios mediante el método FP-LAPW para analizar el efecto delentorno químico y cristalino en el grado de localización espacial del estado 4ƒ y su relacióncon el valor del momento magnético de espín del Cerio en un grupo de compuestos de Cerio. Posteriormente, dentro del mismo marco teórico nos abocamos al estudio de loscompuestos tetragonales CeM2Si2 con M=Ru, Rh y Pd. Analizamos la influencia de lahibridización del estado 4ƒ con la banda de conducción sobre las propiedades estructuralesdel equilibrio y bajo la aplicación de presión hidrostática, así como también la evolucióndel momento magnético de espín. Se calcula la función hibridización, Γ(ε), cuyos resultadosson consistentes con los que surgen del estudio de las propiedades estructurales ymagnéticas, es decir que la hibridización disminuye a medida que aumenta el llenado de labanda 4d del metal de transición. Por otro lado, se observa que la evolución del parametroc/a es cualitativamente distinta en cada sistema. Se interpreta dicha evolución en base alanálisis de la variación de las distintas distancias interatómicas en función de la presióny su relación con la ocupación 4d. En la segunda parte de esta tesis aplicamos a compuestos del tipo CeM2Si2 dos técnicasmixtas que pretenden corregir las falencias de los cálculos de primeros principios, LDA+U y LDA+NCA. La técnica LDA+U incluye un término ad-hoc en el hamiltonianode primeros principios, que da cuenta de las correlaciones fuertes del estado 4ƒ y quepermite corregir su energía con respecto al resultado LDA. Se comparan los resultadosobtenidos para los tres sistemas en términos de la hibridización 4ƒ-4d. La segunda técnicamixta empleada consiste en resolver el hamiltoniano de la impureza de Anderson en laaproximación NCA usando como dato de entrada a la función Γ(ε). Se calculan los desdoblamientosdel nivel 4ƒ por efecto del campo cristalino y se determinan las simetríasdel estado fundamental y de los primeros estados excitados. Estos resultados tienen valorpredictivo y contribuyen a esclarecer contradicciones existentes entre los datos experimentales. Además, se estudian las propiedades espectrales, obteniendo buen acuerdo con losespectros de fotoemisión de la literatura. Las características de la función espectral a bajasenergías reflejan correctamente la secuencia experimental de las temperaturas de Kondo deestos sistemas, resultado que sólo fue posible gracias a que la función Γ(ε) contiene informacióndetallada sobre el entorno cristalino. LDA+NCA demuestra ser una herramientade cálculo valiosa para estudiar compuestos de Cerio fuertemente correlacionados. |
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Analizamos la influencia de lahibridización del estado 4ƒ con la banda de conducción sobre las propiedades estructuralesdel equilibrio y bajo la aplicación de presión hidrostática, así como también la evolucióndel momento magnético de espín. Se calcula la función hibridización, Γ(ε), cuyos resultadosson consistentes con los que surgen del estudio de las propiedades estructurales ymagnéticas, es decir que la hibridización disminuye a medida que aumenta el llenado de labanda 4d del metal de transición. Por otro lado, se observa que la evolución del parametroc/a es cualitativamente distinta en cada sistema. Se interpreta dicha evolución en base alanálisis de la variación de las distintas distancias interatómicas en función de la presióny su relación con la ocupación 4d. En la segunda parte de esta tesis aplicamos a compuestos del tipo CeM2Si2 dos técnicasmixtas que pretenden corregir las falencias de los cálculos de primeros principios, LDA+U y LDA+NCA. La técnica LDA+U incluye un término ad-hoc en el hamiltonianode primeros principios, que da cuenta de las correlaciones fuertes del estado 4ƒ y quepermite corregir su energía con respecto al resultado LDA. Se comparan los resultadosobtenidos para los tres sistemas en términos de la hibridización 4ƒ-4d. La segunda técnicamixta empleada consiste en resolver el hamiltoniano de la impureza de Anderson en laaproximación NCA usando como dato de entrada a la función Γ(ε). Se calculan los desdoblamientosdel nivel 4ƒ por efecto del campo cristalino y se determinan las simetríasdel estado fundamental y de los primeros estados excitados. Estos resultados tienen valorpredictivo y contribuyen a esclarecer contradicciones existentes entre los datos experimentales. Además, se estudian las propiedades espectrales, obteniendo buen acuerdo con losespectros de fotoemisión de la literatura. Las características de la función espectral a bajasenergías reflejan correctamente la secuencia experimental de las temperaturas de Kondo deestos sistemas, resultado que sólo fue posible gracias a que la función Γ(ε) contiene informacióndetallada sobre el entorno cristalino. LDA+NCA demuestra ser una herramientade cálculo valiosa para estudiar compuestos de Cerio fuertemente correlacionados. We study the electronic properties of Cerium compounds which are characterized bythe presence of 4ƒ electrons. In the first part of this work, we perform ab-initio calculationsusing the FP_LAPW method and analize the effect of chemical and crystalline enviromenton the degree of localization of the 4ƒ state and of its relationship with Cerium spinmagnetic moment within a group of Cerium compounds. Then, we concentrate on thetetragonal series CeM2Si2 with M=Ru, Rh and Pd within the same band theory frame. We study the influence of 4ƒ-conduction band hybridization on the structural propertiesat equilibrium and under applied hydrostatic pressure, together with the evolution of the Cerium spin magnetic moment. We also calculate the hybridization function, Γ(ε), whichconsistently with the previous results indicates that the strengh of hybridization increaseswith decreasing transition metal 4d band filling. On the other hand, we observe that theevolution of c/a ratio is qualitatively different within the three systems. We interpret thisevolution in terms of the variation of the interatomic M-M distances as a function ofpressure and its relationship with the 4d occupation number of the M atom. In the second part of this thesis, we apply two mixed techniques, LDA+U and LDA+NCA,which consider the interactions that are absent in the band theory. LDA+U method introducesa term ad-hoc that accounts for the strong correlations of the 4ƒ states andgives 4ƒ energies which are more reallistic that the previous ones (LDA). We comparethe obtained results in terms of 4ƒ-4d hybridization. The second mixed technique solvesthe Anderson impurity model within the NCA using as input the hybridization function Γ(ε). We calculate the crystal field splittings of the 4ƒ level and determine the symmetriesof the ground and excited states. These results have predictive value and help to shedlight on the existing contradictions in the available experimental data. We also study thespectral properties and obtain good agreement with photoemission spectra taken from theliterature. The calculated low energy spectral function reflects the experimental sequenceof Kondo temperatures within these tetragonal systems, result that could be obtained justbecause the Γ(ε) function contains the detailed information of the crystal] enviroment. LDA+NCA proves to be a valuable tool to study highly correlated Cerium compounds. Fil: Vildosola, Verónica L.. Universidad de Buenos Aires. Facultad de Ciencias Exactas y Naturales; Argentina. Universidad de Buenos Aires. Facultad de Ciencias Exactas y Naturales 2004 info:eu-repo/semantics/doctoralThesis info:ar-repo/semantics/tesis doctoral info:eu-repo/semantics/publishedVersion application/pdf spa info:eu-repo/semantics/openAccess https://creativecommons.org/licenses/by-nc-sa/2.5/ar https://hdl.handle.net/20.500.12110/tesis_n3713_Vildosola |