Estudio de las propiedades estructurales, magnéticas y de transporte en multicapas multiferroicas. Influencia de las tensiones y del desorden estructural.
En los últimos años se han estudiado variados fenómenos y propiedades físicas de muestras en base a óxidos multiferroicos. Sin embargo, aún no se comprenden completamente cómo afectan las propiedades estructurales a los fenómenos físicos intrínsecos de estos sistemas y su potencial interés desde...
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| Autor principal: | |
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| Formato: | Tesis NonPeerReviewed |
| Lenguaje: | Español |
| Publicado: |
2021
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| Materias: | |
| Acceso en línea: | http://ricabib.cab.cnea.gov.ar/974/1/Gonzalez_Sutter.pdf |
| Aporte de: |
| Sumario: | En los últimos años se han estudiado variados fenómenos y propiedades físicas de
muestras en base a óxidos multiferroicos. Sin embargo, aún no se comprenden completamente
cómo afectan las propiedades estructurales a los fenómenos físicos intrínsecos
de estos sistemas y su potencial interés desde el punto de vista de la ciencia básica
y su posible aplicación en tecnología. En el presente trabajo se realiza una investigación
de la optimización y estudio de la calidad de las muestras de tipo “multiferroicos
compuestos artificiales” en base a óxidos de manganeso y perovskitas ferroeléctricas,
para posteriormente relacionar las características de las muestra con sus propiedades
magnéticas y de transporte. El objetivo fundamental de la tesis es estudiar la correlación
entre las propiedades estructurales y las propiedades magnéticas y de transporte
en las superredes multiferroicas basadas en óxidos de manganeso. Esta correlación se
da principalmente en las interfases, donde las características estructurales, tales como
las tensiones biaxiales, el desorden y defectos estructurales afectan a las propiedades
magnéticas y de transporte. Para este efecto, se diseñaron y fabricaron dos series
de multicapas de distinto espaciador ferroeléctrico (FE), Ba_0;25Sr_0;75TiO_3 (BSTO) y
BaTiO_3 (BTO), eligiendo los compuestos de forma tal que los parámetros de red de los
mismos fuesen similares o significativamente diferentes de la manganita ferromagnética
(FM), La_0;8Ba_0;2MnO_3 (LBMO), respectivamente. Se esperó de esta manera poder
controlar o modificar el modo de crecimiento y las características estructurales de cada
serie de muestras. Las muestras con BSTO mostraron un crecimiento coherente con
predominio de las tensiones biaxiales en las superredes. Por otro lado, debido a la gran
diferencia entre los parámetros de red de las superredes con BTO, las tensiones biaxiales
relajan mediante defectos estructurales en las interfases, induciendo un predominio
de los mismos en las propiedades físicas de las muestras.
En la primera parte de la tesis se presenta una caracterización estructural de las
muestras que permitió evaluar la calidad y propiedades de las superredes variando el
espesor de capa individual. Para esto se utilizaron técnicas de reflectometría (RRX),
topografía en microscopio de fuerza atómica (AFM), microscopio de fuerza atómica
conductora (CAFM), de difracción de rayos X (DRX) y de microscopía electrónica de
barrido y transmisión (SEM y TEM). Las técnicas no destructivas sobre las muestras
(RRX, AFM y DRX) permitieron estudiar espesores, calidad topográfica y la cohei
rencia cristalográfica de las muestras. Las muestras, en general, crecen con una alta
calidad y texturadas en la dirección cristalina impuesta por el sustrato. Sin embargo,
se halló que sistemáticamente las superredes basadas en BTO contenían una mayor
presencia de defectos y desórdenes estructurales respecto a las superredes basadas en
BSTO, como consecuencia de mecanismos de relajación de la energía elástica acumulada
en los sistemas de BTO. Para estudiar la influencia del proceso de oxigenación
en la calidad de las superredes se estudió, mediante CAFM, la conducción a través de
capas ultra-delgadas de BSTO, determinando que la calidad dieléctrica del material
es fuertemente dependiente de la oxigenación. Las vacancias de oxígeno empobrecen
las características aislantes de los materiales. Se presentó un modelo fenomenológico
para estudiar estos efectos y se estudió la conductividad de las muestras para distintos
espesores de capa de BSTO. Finalmente, las muestras fueron estudiadas química y
morfológicamente mediante las técnicas de microscopía electrónica, encontrándose morfología
capa por capa, presentando una clara distinción entre capas para compuestos
ferromagnéticos y ferroeléctricos, más allá de la interdifusión, defectos y rugosidades
localizadas mayoritariamente en las interfases.
En la segunda parte de la tesis se investigaron las propiedades magnéticas y de
transporte de las multicapas y se relacionaron con las características estructurales de
las mismas. Esto se llevó a cabo utilizando un magnetómetro SQUID y equipos de
transporte eléctrico, en ambos casos con la posibilidad de variar temperatura y campo
magnético. Para el estudio de las propiedades magnéticas se realizaron barridos de
temperatura y en función de campo, y posteriormente se relacionaron con el efecto
de las tensiones y desorden deducidos a partir de las propiedades estructurales. Se
observó que las propiedades magnéticas dependen en mayor medida de las tensiones
biaxiales inducidas por la diferencia entre los parámetros de red de los compuestos y
el sustrato que de los defectos estructurales como dislocaciones o vacancias. Análogamente
para las propiedades de transporte se realizaron barridos de temperatura y de
campo, obteniéndose curvas de resistividad y magnetorresistencia. Se halló que para el
transporte de estos sistemas, tanto las tensiones como el desorden estructural, afectan
significativamente las propiedades resistivas de los sistemas, de manera consistente con
los resultados obtenidos para el análisis de las propiedades magnéticas. De acuerdo a lo
esperado, se observa que las tensiones biaxiales son dominantes en las superredes con
BSTO y los defectos son dominantes en superredes con BTO. La menor relevancia de
los defectos en las propiedades magnéticas respecto a las de transporte se adjudicó a que
el primero corresponde a un fenómeno colectivo determinado por efectos volumétricos,
mientras que el segundo es mucho más sensible a las interacciones individuales en cada
región de las capas magnéticas. Adicionalmente se estudió el efecto de la localización
de los portadores de carga según las características de las muestras, encontrándose que
en las muestras de espesores magnéticos pequeños y muestras con alta influencia del
desorden, los portadores de carga se encuentran más localizados. A bajas temperaturas
la energía para deslocalizar a los portadores de carga disminuía al menos en un orden
de magnitud, respecto al régimen de altas temperaturas, debido a que en este rango
de temperaturas suelen ocurrir saltos de los portadores de carga entre volúmenes de
localización. Finalmente se correlacionaron las características magnetorresistivas con
el desorden de los sistemas. Los sistemas altamente desordenados terminaban en comportamientos
con altos valores de magnetorresistencia a muy bajas temperaturas. Esto
ocurriría porque el sistema no logra ordenarse completamente con la reducción de la
energía térmica y mantiene una alta capacidad de ordenamiento bajo la influencia de
un campo magnético externo.
El diseño de superredes artificiales basadas en óxidos de manganeso permitió correlacionar
las propiedades estructurales, magnéticas y de transporte de manera más
controlada. La selección de los compuestos con diferencias características en su parámetro
de red permitió la fabricación de muestras con diferentes modos de crecimiento
y discriminar la influencia de las tensiones y los defectos estructurales en las propiedades
magnéticas y de transporte en los sistemas multicapa. Los resultados obtenidos
son interesantes para comprender mejor la física de estos sistemas así como su posible
aplicación en el desarrollo de nuevos dispositivos tecnológicos. |
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