Estudio de las propiedades estructurales, magnéticas y de transporte en multicapas multiferroicas. Influencia de las tensiones y del desorden estructural.

En los últimos años se han estudiado variados fenómenos y propiedades físicas de muestras en base a óxidos multiferroicos. Sin embargo, aún no se comprenden completamente cómo afectan las propiedades estructurales a los fenómenos físicos intrínsecos de estos sistemas y su potencial interés desde...

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Detalles Bibliográficos
Autor principal: Gonzalez Sutter, Jesús I.
Formato: Tesis NonPeerReviewed
Lenguaje:Español
Publicado: 2021
Materias:
Acceso en línea:http://ricabib.cab.cnea.gov.ar/974/1/Gonzalez_Sutter.pdf
Aporte de:Repositorio Institucional Centro Atómico Bariloche e Instituto Balseiro (CNEA) de CAB - CNEA - Biblioteca Leo Falicov Ver origen
Descripción
Sumario:En los últimos años se han estudiado variados fenómenos y propiedades físicas de muestras en base a óxidos multiferroicos. Sin embargo, aún no se comprenden completamente cómo afectan las propiedades estructurales a los fenómenos físicos intrínsecos de estos sistemas y su potencial interés desde el punto de vista de la ciencia básica y su posible aplicación en tecnología. En el presente trabajo se realiza una investigación de la optimización y estudio de la calidad de las muestras de tipo “multiferroicos compuestos artificiales” en base a óxidos de manganeso y perovskitas ferroeléctricas, para posteriormente relacionar las características de las muestra con sus propiedades magnéticas y de transporte. El objetivo fundamental de la tesis es estudiar la correlación entre las propiedades estructurales y las propiedades magnéticas y de transporte en las superredes multiferroicas basadas en óxidos de manganeso. Esta correlación se da principalmente en las interfases, donde las características estructurales, tales como las tensiones biaxiales, el desorden y defectos estructurales afectan a las propiedades magnéticas y de transporte. Para este efecto, se diseñaron y fabricaron dos series de multicapas de distinto espaciador ferroeléctrico (FE), Ba_0;25Sr_0;75TiO_3 (BSTO) y BaTiO_3 (BTO), eligiendo los compuestos de forma tal que los parámetros de red de los mismos fuesen similares o significativamente diferentes de la manganita ferromagnética (FM), La_0;8Ba_0;2MnO_3 (LBMO), respectivamente. Se esperó de esta manera poder controlar o modificar el modo de crecimiento y las características estructurales de cada serie de muestras. Las muestras con BSTO mostraron un crecimiento coherente con predominio de las tensiones biaxiales en las superredes. Por otro lado, debido a la gran diferencia entre los parámetros de red de las superredes con BTO, las tensiones biaxiales relajan mediante defectos estructurales en las interfases, induciendo un predominio de los mismos en las propiedades físicas de las muestras. En la primera parte de la tesis se presenta una caracterización estructural de las muestras que permitió evaluar la calidad y propiedades de las superredes variando el espesor de capa individual. Para esto se utilizaron técnicas de reflectometría (RRX), topografía en microscopio de fuerza atómica (AFM), microscopio de fuerza atómica conductora (CAFM), de difracción de rayos X (DRX) y de microscopía electrónica de barrido y transmisión (SEM y TEM). Las técnicas no destructivas sobre las muestras (RRX, AFM y DRX) permitieron estudiar espesores, calidad topográfica y la cohei rencia cristalográfica de las muestras. Las muestras, en general, crecen con una alta calidad y texturadas en la dirección cristalina impuesta por el sustrato. Sin embargo, se halló que sistemáticamente las superredes basadas en BTO contenían una mayor presencia de defectos y desórdenes estructurales respecto a las superredes basadas en BSTO, como consecuencia de mecanismos de relajación de la energía elástica acumulada en los sistemas de BTO. Para estudiar la influencia del proceso de oxigenación en la calidad de las superredes se estudió, mediante CAFM, la conducción a través de capas ultra-delgadas de BSTO, determinando que la calidad dieléctrica del material es fuertemente dependiente de la oxigenación. Las vacancias de oxígeno empobrecen las características aislantes de los materiales. Se presentó un modelo fenomenológico para estudiar estos efectos y se estudió la conductividad de las muestras para distintos espesores de capa de BSTO. Finalmente, las muestras fueron estudiadas química y morfológicamente mediante las técnicas de microscopía electrónica, encontrándose morfología capa por capa, presentando una clara distinción entre capas para compuestos ferromagnéticos y ferroeléctricos, más allá de la interdifusión, defectos y rugosidades localizadas mayoritariamente en las interfases. En la segunda parte de la tesis se investigaron las propiedades magnéticas y de transporte de las multicapas y se relacionaron con las características estructurales de las mismas. Esto se llevó a cabo utilizando un magnetómetro SQUID y equipos de transporte eléctrico, en ambos casos con la posibilidad de variar temperatura y campo magnético. Para el estudio de las propiedades magnéticas se realizaron barridos de temperatura y en función de campo, y posteriormente se relacionaron con el efecto de las tensiones y desorden deducidos a partir de las propiedades estructurales. Se observó que las propiedades magnéticas dependen en mayor medida de las tensiones biaxiales inducidas por la diferencia entre los parámetros de red de los compuestos y el sustrato que de los defectos estructurales como dislocaciones o vacancias. Análogamente para las propiedades de transporte se realizaron barridos de temperatura y de campo, obteniéndose curvas de resistividad y magnetorresistencia. Se halló que para el transporte de estos sistemas, tanto las tensiones como el desorden estructural, afectan significativamente las propiedades resistivas de los sistemas, de manera consistente con los resultados obtenidos para el análisis de las propiedades magnéticas. De acuerdo a lo esperado, se observa que las tensiones biaxiales son dominantes en las superredes con BSTO y los defectos son dominantes en superredes con BTO. La menor relevancia de los defectos en las propiedades magnéticas respecto a las de transporte se adjudicó a que el primero corresponde a un fenómeno colectivo determinado por efectos volumétricos, mientras que el segundo es mucho más sensible a las interacciones individuales en cada región de las capas magnéticas. Adicionalmente se estudió el efecto de la localización de los portadores de carga según las características de las muestras, encontrándose que en las muestras de espesores magnéticos pequeños y muestras con alta influencia del desorden, los portadores de carga se encuentran más localizados. A bajas temperaturas la energía para deslocalizar a los portadores de carga disminuía al menos en un orden de magnitud, respecto al régimen de altas temperaturas, debido a que en este rango de temperaturas suelen ocurrir saltos de los portadores de carga entre volúmenes de localización. Finalmente se correlacionaron las características magnetorresistivas con el desorden de los sistemas. Los sistemas altamente desordenados terminaban en comportamientos con altos valores de magnetorresistencia a muy bajas temperaturas. Esto ocurriría porque el sistema no logra ordenarse completamente con la reducción de la energía térmica y mantiene una alta capacidad de ordenamiento bajo la influencia de un campo magnético externo. El diseño de superredes artificiales basadas en óxidos de manganeso permitió correlacionar las propiedades estructurales, magnéticas y de transporte de manera más controlada. La selección de los compuestos con diferencias características en su parámetro de red permitió la fabricación de muestras con diferentes modos de crecimiento y discriminar la influencia de las tensiones y los defectos estructurales en las propiedades magnéticas y de transporte en los sistemas multicapa. Los resultados obtenidos son interesantes para comprender mejor la física de estos sistemas así como su posible aplicación en el desarrollo de nuevos dispositivos tecnológicos.