Influencia de la estructura cristalina y de la mesoestructura sobre las propiedades físicas de películas delgadas y heteroestructuras basadas en β-FeSe.

El β-FeSe, perteneciente a la familia de superconductores basados en Fe (FeSC), destaca notablemente como un sistema rico para estudiar fenómenos físicos emergentes pertenecientes a la frontera del conocimiento. Este material superconductor, caracterizado por una estructura tetragonal relativamente...

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Detalles Bibliográficos
Autor principal: Ale Crivillero, María Victoria
Formato: Tesis NonPeerReviewed
Lenguaje:Español
Publicado: 2019
Materias:
Acceso en línea:http://ricabib.cab.cnea.gov.ar/864/1/Ale_Crivillero.pdf
Aporte de:Repositorio Institucional Centro Atómico Bariloche e Instituto Balseiro (CNEA) de CAB - CNEA - Biblioteca Leo Falicov Ver origen
Descripción
Sumario:El β-FeSe, perteneciente a la familia de superconductores basados en Fe (FeSC), destaca notablemente como un sistema rico para estudiar fenómenos físicos emergentes pertenecientes a la frontera del conocimiento. Este material superconductor, caracterizado por una estructura tetragonal relativamente simple, posee una estructura electrónica multibanda compleja. Exhibe ademas algunas características disruptivas, como la formación a bajas temperaturas de una fase nematica no magnética que desafía muchos de los esquemas teóricos propuestos para describir a los FeSC. Posee una temperatura critica superconductora relativamente baja de 9K la cual es, sin embargo, muy susceptible a aumentar, por ejemplo con presión hidrostatica o stress residual. En el año 2012 se han reportado aumentos sorprendentes del orden de 50K en capas ultranas de β-FeSe sobre sustratos de SrTiO_3 que implicaron un nuevo record para los FeSC y la intensicación del estudio sobre películas delgadas. El propósito general del presente trabajo fue la investigacion experimental de las propiedades físicas de sistemas mesoestructurados basados en β-FeSe. Con tal n, emprendimos la tarea de fabricar por sputtering películas delgadas y heteroestructuras artificiales complejas como multicapas y superredes. Para caracterizar las muestras empleamos diferentes técnicas complementarias, con especial énfasis en la correlación entre las propiedades de transporte y las características estructurales en las escalas atómicas y mesoscopicas. Para fabricar y optimizar las propiedades de películas delgadas de β-FeSe crecidas por sputtering realizamos una exploración amplia e integral del espacio de parametros de control asociados al proceso de crecimiento. De este modo, avanzamos de forma iterativa, consiguiendo optimizar las propiedades de las muestras. Obtuvimos muestras superconductoras texturadas con propiedades semejantes a las observadas en muestras macroscopicas. En el rango de espesores nominales de 300 nm, conseguimos un onset superconductor a Tc,on ~12 K, lo que implica un aumento significativo respecto a los valores reportados en monocristales macroscopicos de muy buena calidad (~ 9 K) y con films obtenidos por sputtering ( ~10 K). Mediante un análisis detallado de la influencia de la estructura cristalina y de la mesoestructura sobre las propiedades de transporte eléctrico revelamos la susceptibilidad de los sistemas basados en β-FeSe a modificarse debido a distintos tipos de perturbaciones. Esta versatilidad nos permitió estudiar diferentes fenómenos físicos. Por ejemplo, al disminuir el espesor nominal de los films observamos un crossover superconductoraislante. Por otro lado, encontramos que films monocristalinos tetragonales delgados de β-FeSe pueden no presentar superconductividad y ser aislantes. A partir de la evolución asociada al cambio de espesor, estudiamos el crossover superconductor-aislante, develando el origen del mismo. En general, concomitante a dicho crossover existe una compleja evolución estructural y morfológica. Dentro de un esquema de crecimiento tipo Volmer-Weber, las islas iniciales están caracterizadas por una naturaleza epitaxial. Al aumentar el espesor nominal, la tensión relaja emergiendo un régimen texturado. Esto implica que la percolacion de granos es condición necesaria para que el mecanismo de conduccion macroscopico re eje la naturaleza semimetalica y superconductora del β-FeSe. Ademas, mostramos que en muestras monocristalinas la naturaleza aislante emerge correlacionada con una importante distorsión estructural. Por otro lado, probamos la influencia del desorden asociado a una morfologa texturada sobre algunas propiedades de transporte atribuidas a detalles sutiles de la estructura electronica multibanda del β-FeSe. En el estado normal, encontramos que algunas características distintivas de la fase nemática como cambios en la resistividad, magnetorresistencia transversal positiva y una inversión de signo del coeficiente Hall, son robustas frente al tipo y grado de desorden presente en los films. Sin embargo, no observamos otros indicios como un efecto Hall no lineal. El carácter multibanda también se manifiesta en las propiedades superconductoras, por ejemplo en una anisotrop a dependiente de temperatura. El grado de desorden se refleja en una anisotropa intermedia entre muestras monocristalinas macroscopicas con y sin mezclas de fases. Motivados por la perspectiva de inducir nuevos fenómenos físicos, propusimos usar capas de β-FeSe en la construcción de heteroestructuras artificiales complejas como multicapas y superredes. Abordamos diferentes estrategias con el fin de desarrollar dicha capacidad experimental. Por un lado, buscamos inducir superconductividad en muestras aislantes monocristalinas de β-FeSe. Ademas, estudiamos efectos de interfase entre el FeSe y otros materiales candidatos a formar parte de las heteroestructuras complejas como el FeTe y el Fe_3O_4. Encontramos indicios claros de que la implantación de iones de Li+ en muestras aislantes es una estrategia apropiada para modificar la densidad de portadores de carga y por lo tanto surge como una táctica viable para eventualmente inducir superconductividad en las mismas. Por otro lado, como primer paso para estudiar efectos de interfase entre el β -FeSe y el Fe_1+δTe logramos depositar, al menos parcialmente, FeSe sobre monocristales de Fe_1+δTe, encontrando indicios de superconductividad. Sin embargo, aun persisten ciertos desafíos como el control de la interdifusión y evitar la degradación de los cristales de FeTe debido al proceso. Para estudiar los efectos de interfase entre β-FeSe y Fe_3O_4, fabricamos bicapas de FeSe/Fe_3O_4. Los resultados obtenidos sugieren que las propiedades de transporte de la capa de FeSe se ven afectadas por la intensidad de la transición de Verwey propia del oxido. Dimos los primeros pasos hacia la fabricación de superredes de FeSe/STO. Este tipo de heteroestructura ha sido sugerida como una plataforma prometedora para desarrollar superconductividad de alta temperatura crtica. Construimos satisfactoriamente heteroestructuras complejas constituidas por arreglos periódicos de capas de FeSe y STO de unas pocas celdas unidad, resultado inédito, con perspectivas razonables de optimizar la epitaxialidad y llegar al límite de una sola celda unidad de FeSe. Si bien, en esta etapa inicial no encontramos indicios de superconductividad, nuestros resultados sugieren que dopar electronicamente estas superredes es una va plausible para inducir superconductividad en las mismas.