Vitrificación de una corriente de residuos radioactivos resultantes de la producción de 99"Mo en la CNEA .

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Por solicitud del PNGRR se realizo el estudio de la vitrificación de una corriente lìquida de residuos provenientes de la producción de Mo-99 con uranio de alto enriquecimiento (HEU, 90,0% U-235) en el reactor RA-3, entre los años 1985 y 2002, analizando cuatro matrices vítreas. Los vidrios fuero...

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Detalles Bibliográficos
Autor principal: Poblet, Laura A.
Formato: Tesis NonPeerReviewed
Lenguaje:Español
Publicado: 2018
Materias:
Inmovilización de residuos nucleares
Vitrification
Vitrificación
Radioactive waster
Residuos radiactivos
Sintering
Sinterización, Leaching
Lixiviación
[Desvitrification
Desvitrificación]
Acceso en línea:http://ricabib.cab.cnea.gov.ar/780/1/1Poblet.pdf
Aporte de:
Repositorio Institucional Centro Atómico Bariloche e Instituto Balseiro (RICABIB) de Instituto Balseiro
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Vitrificación de una corriente de residuos radioactivos resultantes de la producción de 99"Mo en la CNEA .
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description Por solicitud del PNGRR se realizo el estudio de la vitrificación de una corriente lìquida de residuos provenientes de la producción de Mo-99 con uranio de alto enriquecimiento (HEU, 90,0% U-235) en el reactor RA-3, entre los años 1985 y 2002, analizando cuatro matrices vítreas. Los vidrios fueron: SG7 (aluminoborosilicato), VG-98/12 (borosilicato), YAS (aluminosilicato de itrio) y SiO_2 poroso, de los cuales los primeros dos fueron estudiados en el Departamento Materiales Nucleares con anterioridad para la vitrificación de residuos de alto nivel de actividad proveniente de combustibles gastados, mediante el proceso de sinterización. El vidrio YAS tiene amplia aplicación en procedimientos médicos y debido a sus buenas propiedades de resistencia química y mecánica se lo considera para la inmovilización de residuos, y el SiO_2 poroso es un vidrio que permite la adsorción de los iones desde la solución residuo y luego del sellado de sus poros por sinterizado constituye una matriz vítrea de SiO_2 que también exhibe gran resistencia a la corrosión. El residuo líquido, que consta de 36 l, es rico en Na y Al y contiene ademas casi 30 elementos químicos diferentes y fue simulado utilizando nitratos metálicos y óxidos de los elementos detectados en el análisis químico realizado por el generador del residuo en el CAE y complementados para algunos elementos faltantes mediante un modelo de irradiación de los blancos de molibdeno con uranio de alto enriquecimiento (HEU 90,0% U-235 en el reactor RA-3 con nucleo HEU (90,0% U-235) o LEU (19,7% U-235), realizado con el conjunto de programas SCALE 6.2.3. El residuo simulado fue secado y con distintos tratamientos de desnitrificación fue mezclado con los vidrios SG7, VG-98/12 y YAS para obtener cargas de 5, 10 y 20% en peso de residuos para la inmovilización mediante sinterización. La inmovilización en SiO_2 poroso se estudio a partir de la adsorción de la solución del residuo simulado en este vidrio. Se realizo un estudio teórico y experimental del proceso de sinterizado de los cuatro vidrios para evaluar la influencia del agregado del residuo simulado en las cinéticas de sinterizado y en las propiedades de los compuestos obtenidos. El estudio teórico se baso en el modelo para partículas de vidrio polidispersas, el cual considera para la etapa inicial de la sinterización el modelo de Frenkel y el modelo de Mackenzie-Shuttleworth para las etapas intermedia y final. Utilizando este modelo pudimos predecir el rango de temperaturas de sinterizado para cada vidrio y velocidad. El análisis experimental del sinterizado se llevo a cabo en un microscopio de calentamiento, con 6 velocidades de calentamiento: 0,1; 1; 3; 5; 10 y 20 K/min. En el vidrio VG-98/12 luego de la sinterización se observo un aumento de volumen o hinchazón. Las muestras se caracterizaron mediante microscopía óptica, difracción de rayos X, microscopio electrónico de barrido (SEM) y espectroscopía de dispersión de energía de rayos X (EDS). La incorporación del residuo en el vidrio SG7 provoco el hinchamiento de este vidrio. Para los 3 casos de sinterización con residuos se observo una mayor porosidad con el aumento de la carga en porcentaje en peso de residuos, estos vidrios con 20% de carga de residuos no tienen un comportamiento de sinterización completo. Los ensayos de lixiviación resultaron en que la perdida de masa para las muestras de YAS con residuos era prácticamente nula desde 1 a 4 semanas de ensayo. Los vidrios SG7 y VG-98/12 con residuos coloraban el agua luego de lixiviación ya desde la primera semana y la perdida de masa era considerable. El análisis por ICP identicó que los vidrios SG7 y SiO_2 lixiviaron U en el orden de 1 ppm, mientras que VG-98/12 y YAS no registraron presencia de U en el lixiviante. El vidrio YAS demostró las mejores propiedades para la vitrificación del residuo estudiado. Mostró una mayor contracción en el proceso de sinterizado y mayor resistencia a la lixiviación frente a los otros vidrios con residuos. Aunque este vidrio con residuos cristaliza con todas las cargas en peso de residuos, esto no afecto su resistencia a la corrosión por cortos tiempos. Sin embargo, se debe considerar que el vidrio YAS exhibió alta porosidad para los 10 y 20% de carga de residuos.
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Los vidrios fueron: SG7 (aluminoborosilicato), VG-98/12 (borosilicato), YAS (aluminosilicato de itrio) y SiO_2 poroso, de los cuales los primeros dos fueron estudiados en el Departamento Materiales Nucleares con anterioridad para la vitrificación de residuos de alto nivel de actividad proveniente de combustibles gastados, mediante el proceso de sinterización. El vidrio YAS tiene amplia aplicación en procedimientos médicos y debido a sus buenas propiedades de resistencia química y mecánica se lo considera para la inmovilización de residuos, y el SiO_2 poroso es un vidrio que permite la adsorción de los iones desde la solución residuo y luego del sellado de sus poros por sinterizado constituye una matriz vítrea de SiO_2 que también exhibe gran resistencia a la corrosión. El residuo líquido, que consta de 36 l, es rico en Na y Al y contiene ademas casi 30 elementos químicos diferentes y fue simulado utilizando nitratos metálicos y óxidos de los elementos detectados en el análisis químico realizado por el generador del residuo en el CAE y complementados para algunos elementos faltantes mediante un modelo de irradiación de los blancos de molibdeno con uranio de alto enriquecimiento (HEU 90,0% U-235 en el reactor RA-3 con nucleo HEU (90,0% U-235) o LEU (19,7% U-235), realizado con el conjunto de programas SCALE 6.2.3. El residuo simulado fue secado y con distintos tratamientos de desnitrificación fue mezclado con los vidrios SG7, VG-98/12 y YAS para obtener cargas de 5, 10 y 20% en peso de residuos para la inmovilización mediante sinterización. La inmovilización en SiO_2 poroso se estudio a partir de la adsorción de la solución del residuo simulado en este vidrio. Se realizo un estudio teórico y experimental del proceso de sinterizado de los cuatro vidrios para evaluar la influencia del agregado del residuo simulado en las cinéticas de sinterizado y en las propiedades de los compuestos obtenidos. El estudio teórico se baso en el modelo para partículas de vidrio polidispersas, el cual considera para la etapa inicial de la sinterización el modelo de Frenkel y el modelo de Mackenzie-Shuttleworth para las etapas intermedia y final. Utilizando este modelo pudimos predecir el rango de temperaturas de sinterizado para cada vidrio y velocidad. El análisis experimental del sinterizado se llevo a cabo en un microscopio de calentamiento, con 6 velocidades de calentamiento: 0,1; 1; 3; 5; 10 y 20 K/min. En el vidrio VG-98/12 luego de la sinterización se observo un aumento de volumen o hinchazón. Las muestras se caracterizaron mediante microscopía óptica, difracción de rayos X, microscopio electrónico de barrido (SEM) y espectroscopía de dispersión de energía de rayos X (EDS). La incorporación del residuo en el vidrio SG7 provoco el hinchamiento de este vidrio. Para los 3 casos de sinterización con residuos se observo una mayor porosidad con el aumento de la carga en porcentaje en peso de residuos, estos vidrios con 20% de carga de residuos no tienen un comportamiento de sinterización completo. Los ensayos de lixiviación resultaron en que la perdida de masa para las muestras de YAS con residuos era prácticamente nula desde 1 a 4 semanas de ensayo. Los vidrios SG7 y VG-98/12 con residuos coloraban el agua luego de lixiviación ya desde la primera semana y la perdida de masa era considerable. El análisis por ICP identicó que los vidrios SG7 y SiO_2 lixiviaron U en el orden de 1 ppm, mientras que VG-98/12 y YAS no registraron presencia de U en el lixiviante. El vidrio YAS demostró las mejores propiedades para la vitrificación del residuo estudiado. Mostró una mayor contracción en el proceso de sinterizado y mayor resistencia a la lixiviación frente a los otros vidrios con residuos. Aunque este vidrio con residuos cristaliza con todas las cargas en peso de residuos, esto no afecto su resistencia a la corrosión por cortos tiempos. Sin embargo, se debe considerar que el vidrio YAS exhibió alta porosidad para los 10 y 20% de carga de residuos. By the request of the PNGRR, the study of the vitrification of a liquid stream of waste coming from the production of Mo-99 with high enrichment uranium (HEU, 90.0% U-235) in the RA-3 reactor between 1985 and 2002 was carried out, analyzing four vitreous matrices. The glasses were: SG7 (aluminoborosilicate), VG-98/12 (borosilicate), YAS (yttrium aluminosilicate) and porous SiO_2, of which the rst two were previously studied in the Department of Nuclear Materials for the vitrication of high activity waste from spent fuels through the sintering process. YAS glass has wide application in medical procedures and due to its favorable properties of chemical and mechanical resistance it is considered for the immobilization of residues, and the porous SiO_2 is a glass that allows the adsorption of the ions from the waste solution and after the sealing of its pores by sintering constitutes a vitreous matrix of SiO_2 which also is resistent to corrosion. The liquid waste, which consists of 36 l, is rich in Na and Al and also contains almost 30 different chemical elements and was simulated using metal nitrates and oxides of the elements detected in the chemical analysis performed by the waste generator in the CAE and complemented for some missing elements by a model of irradiation of molybdenum targets with high enrichment uranium (HEU 90.0 % U-235 in reactor RA-3 with HEU core (90.0 % U-235) or LEU (19.7 % U-235), made with the set of programs SCALE 6.2.3. The simulated waste was dried and with different denitrication treatments was mixed with the SG7, VG-98/12 and YAS glasses to obtain charges of 5, 10 and 20 % by weight of residues for immobilization by sintering. The immobilization in porous SiO_2 was studied from the adsorption of the solution of the residue in this glass. A theoretical and experimental study of the sintering process of the four glasses was carried out to evaluate the influence of the aggregate of the simulated residue in the sintering kinetics and in the properties of the obtained compounds. The theoretical study was based on the model for polydispersed glass particles, which considers for the initial stage of sintering the Frenkel model and the Mackenzie-Shuttleworth model for the intermediate and nal stages. Using this model we were able to predict the temperature range of sintering for each glass and speed. The experimental analysis of the sintering was carried out in a heating microscope, with 6 heating speeds: 0.1; 1; 3; 5; 10 and 20 K/min. An increase in volume or bloating was observed in VG-98/12 glass after sintering. The samples were characterized by optical microscopy, X-ray diraction, scanning electron microscopy (SEM) and X-ray energy dispersion spectroscopy (EDS). The incorporation of the residue in SG7 glass caused the bloating of this glass. For the 3 cases of sintering with residues a greater porosity was observed with the increase of the load in % of residues, these glasses with 20 % waste load do not sinter completely. The leaching tests resulted in the practically null loss of mass for the YAS samples with residues from 1 to 4 weeks of testing. Glasses SG7 and VG-98/12 with residues colored the water after leaching from the rst week and the loss of mass is considerable. The ICP analysis identied that the glasses SG7 and SiO_2 leached U in the order of 1 ppm, while VG-98/12 and YAS did not register the presence of U in the lixiviant. YAS glass demonstrated the best properties for the vitrication of the liquid waste studied. It showed a greater contraction in the sintering process and greater resistance to leaching compared to other glass with residues. Although this glass crystallizes with all the loads in weight of waste, this did not aect its resistance to corrosion after short times of corrosion. Its is however mencioned that YAS system exhibited high porosity for 10 and 20% of waste. 2018-12-05 Tesis NonPeerReviewed application/pdf http://ricabib.cab.cnea.gov.ar/780/1/1Poblet.pdf es Poblet, Laura A. (2018) Vitrificación de una corriente de residuos radioactivos resultantes de la producción de 99"Mo en la CNEA . / Vitrification of a stream of radioactive waste resulting from the production of Mo-99 at CNEA. Maestría en Ingeniería, Universidad Nacional de Cuyo, Instituto Balseiro. http://ricabib.cab.cnea.gov.ar/780/

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