Desarrollos en técnicas neutrónicas aplicadas al estudio de la materia condensada

En este trabajo de tesis se presentan herramientas experimentales y numéricas orientadas a establecer y mejorar diferentes técnicas neutrónicas. Los desarrollos tienen la finalidad de realizar una adecuada interpretación de los datos experimentales obtenidos con distintas técnicas. Estas herramie...

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Detalles Bibliográficos
Autor principal: Rodríguez Palomino, Luis A.
Formato: Tesis NonPeerReviewed
Lenguaje:Español
Publicado: 2009
Materias:
Acceso en línea:http://ricabib.cab.cnea.gov.ar/223/1/1Rodr%C3%ADguez_Palomino.pdf
Aporte de:
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Ingeniería nuclear
Deep inelastic scattering
Dispersión fuertemente inelastica
Multiple scattering
Neuttron diffraction
Difracción de neutrones
Mass spectroscopy
Espectroscopia de masas
Cross sections
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description En este trabajo de tesis se presentan herramientas experimentales y numéricas orientadas a establecer y mejorar diferentes técnicas neutrónicas. Los desarrollos tienen la finalidad de realizar una adecuada interpretación de los datos experimentales obtenidos con distintas técnicas. Estas herramientas han sido validadas con una gran cantidad de datos experimentales obtenidos en el Institut Laue Langevin (ILL, Grenoble-Francia) y los recientemente obtenidos en nuestro laboratorio en experimentos de Dispersión Inelástica Profunda de Neutrones (DINS), también conocida como eVS (electron Volt Spectroscopy). En forma paralela también se han desarrollado una serie de trabajos experimentales orientados a la construcción, optimización y caracterización del espectrómetro recientemente implementado en el laboratorio de Neutrones y Reactores del Centro Atómico Bariloche. Este espectrómetro se ha constituido en la primera instalación de su clase en América Latina y la segunda operativa en el mundo después de la instalación ISIS ubicada en el Rutherford Appleton Laboratory (Inglaterra). En los dos primeros capítulos se hace una descripción relacionada con la teoría de scattering de neutrones. En el primero se presenta el formalismo físico involucrado en el proceso de interacción entre el neutrón y el sistema dispersor. En el segundo se muestra el desarrollo matemático relacionado con el problema del scattering múltiple. Aquí se obtienen las expresiones involucradas en el scattering simple,múltiple y atenuación que sufre el neutrón en la muestra. En el tercer capítulo se validan las herramientas numéricas de corrección aplicadas a experimentos de transmisión de neutrones realizados en el ILL. Aquí se analizan una gran variedad de muestras y se propone un procedimiento de corrección dependiendo del tipo de muestra a estudiar (coherente o incoherente). Estas correcciones resultan ser las más adecuadas, cubriendo de esta manera las deficiencias encontradas en los modelos tradicionalmente empleados en este tipo de experimentos. En el capítulo cuatro se hace una descripción del formalismo matemático empleado en la interpretación de la técnica DINS, orientado a describir la intensidad de absorción en función del tiempo de vuelo. Este es un formalismo exacto que reemplaza al formalismo de convolución (utilizado habitualmente en este tipo de experimentos) que es de carácter aproximado e introduce imprecisiones. El capítulo cinco se refiere a la optimización del espectrómetro de DINS puesto en operación. Aquí los trabajos estuvieron orientados a realizar una serie de estudios con la finalidad demejorar la relación señal-ruido registrada por los detectores. En esta línea de trabajo, se lograron diseñar e implementar una serie de blindajes con la finalidad de adaptar el espectrómetro a las condiciones de operación del acelerador lineal LINAC y a su campo de radiación generado en cada pulso. Los capítulos seis y siete, están orientados a la caracterización del espectrómetro y a la medición de una serie de muestras de interés en el campo de la ciencia básica y aplicada. La caracterización consistió en determinar experimentalmente el espectro incidente, la calibración de las distancias de vuelo y la eficiencia del banco. En esta etapa, las herramientas numéricas desarrolladas jugaron un rol preponderante en la determinación de las condiciones óptimas para realizar los experimentos (tamaño de las muestras a medir, tipo de filtro empleado, etc.). Luego de la caracterización, se realizaron experimentos en mezclas de agua liviana y pesada a distintas concentraciones de deuterio. Los resultados obtenidos luego de una adecuada corrección de los datos experimentales, permitieron determinar la sección eficaz de scattering del hidrógeno, deuterio y oxígeno empleando esta técnica neutrónica. En el capítulo ocho se aborda lo relacionado con la implementación y caracterización de un sistema criogénico destinado a realizar experimentos de transmisión de neutrones en un rango de temperaturas que van desde la ambiente (300 K) hasta temperaturas criogénicas (20 K). Durante la caracterización se realizaron mediciones en muestras de interés dentro del campo de las fuentes frías de neutrones. Éstas fueron lasmoléculas aromáticas:mesitileno, tolueno y mezclas mesitileno-tolueno. El capítulo nueve está relacionado con las perspectivas y aplicaciones futuras empleando el nuevo espectrómetro. Aquí se realizaron estudios preliminares con la finalidad de optimizar la producción neutrónica por parte del acelerador, estos estuvieron orientados a investigar nuevos materiales candidatos a ser empleados como blancos de neutrones. De la misma forma, se plantea la expresión analítica para determinar experimentalmente la distribución de impulsos de los distintos átomos presentes en la muestra de interés. En lo que respecta a las aplicaciones futuras se examina la posibilidad de extender el campo de acción de esta técnica para ser empleado en espectroscopía de masas no destructiva. Finalmente en el capítulo diez se describen las conclusiones generales del presente trabajo de tesis.
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Estas herramientas han sido validadas con una gran cantidad de datos experimentales obtenidos en el Institut Laue Langevin (ILL, Grenoble-Francia) y los recientemente obtenidos en nuestro laboratorio en experimentos de Dispersión Inelástica Profunda de Neutrones (DINS), también conocida como eVS (electron Volt Spectroscopy). En forma paralela también se han desarrollado una serie de trabajos experimentales orientados a la construcción, optimización y caracterización del espectrómetro recientemente implementado en el laboratorio de Neutrones y Reactores del Centro Atómico Bariloche. Este espectrómetro se ha constituido en la primera instalación de su clase en América Latina y la segunda operativa en el mundo después de la instalación ISIS ubicada en el Rutherford Appleton Laboratory (Inglaterra). En los dos primeros capítulos se hace una descripción relacionada con la teoría de scattering de neutrones. En el primero se presenta el formalismo físico involucrado en el proceso de interacción entre el neutrón y el sistema dispersor. En el segundo se muestra el desarrollo matemático relacionado con el problema del scattering múltiple. Aquí se obtienen las expresiones involucradas en el scattering simple,múltiple y atenuación que sufre el neutrón en la muestra. En el tercer capítulo se validan las herramientas numéricas de corrección aplicadas a experimentos de transmisión de neutrones realizados en el ILL. Aquí se analizan una gran variedad de muestras y se propone un procedimiento de corrección dependiendo del tipo de muestra a estudiar (coherente o incoherente). Estas correcciones resultan ser las más adecuadas, cubriendo de esta manera las deficiencias encontradas en los modelos tradicionalmente empleados en este tipo de experimentos. En el capítulo cuatro se hace una descripción del formalismo matemático empleado en la interpretación de la técnica DINS, orientado a describir la intensidad de absorción en función del tiempo de vuelo. Este es un formalismo exacto que reemplaza al formalismo de convolución (utilizado habitualmente en este tipo de experimentos) que es de carácter aproximado e introduce imprecisiones. El capítulo cinco se refiere a la optimización del espectrómetro de DINS puesto en operación. Aquí los trabajos estuvieron orientados a realizar una serie de estudios con la finalidad demejorar la relación señal-ruido registrada por los detectores. En esta línea de trabajo, se lograron diseñar e implementar una serie de blindajes con la finalidad de adaptar el espectrómetro a las condiciones de operación del acelerador lineal LINAC y a su campo de radiación generado en cada pulso. Los capítulos seis y siete, están orientados a la caracterización del espectrómetro y a la medición de una serie de muestras de interés en el campo de la ciencia básica y aplicada. La caracterización consistió en determinar experimentalmente el espectro incidente, la calibración de las distancias de vuelo y la eficiencia del banco. En esta etapa, las herramientas numéricas desarrolladas jugaron un rol preponderante en la determinación de las condiciones óptimas para realizar los experimentos (tamaño de las muestras a medir, tipo de filtro empleado, etc.). Luego de la caracterización, se realizaron experimentos en mezclas de agua liviana y pesada a distintas concentraciones de deuterio. Los resultados obtenidos luego de una adecuada corrección de los datos experimentales, permitieron determinar la sección eficaz de scattering del hidrógeno, deuterio y oxígeno empleando esta técnica neutrónica. En el capítulo ocho se aborda lo relacionado con la implementación y caracterización de un sistema criogénico destinado a realizar experimentos de transmisión de neutrones en un rango de temperaturas que van desde la ambiente (300 K) hasta temperaturas criogénicas (20 K). Durante la caracterización se realizaron mediciones en muestras de interés dentro del campo de las fuentes frías de neutrones. Éstas fueron lasmoléculas aromáticas:mesitileno, tolueno y mezclas mesitileno-tolueno. El capítulo nueve está relacionado con las perspectivas y aplicaciones futuras empleando el nuevo espectrómetro. Aquí se realizaron estudios preliminares con la finalidad de optimizar la producción neutrónica por parte del acelerador, estos estuvieron orientados a investigar nuevos materiales candidatos a ser empleados como blancos de neutrones. De la misma forma, se plantea la expresión analítica para determinar experimentalmente la distribución de impulsos de los distintos átomos presentes en la muestra de interés. En lo que respecta a las aplicaciones futuras se examina la posibilidad de extender el campo de acción de esta técnica para ser empleado en espectroscopía de masas no destructiva. Finalmente en el capítulo diez se describen las conclusiones generales del presente trabajo de tesis. In this thesis work, we present experimental and numerical tools aimed at establishing and improving different neutronic techniques. Themain goal is to arrive at an adequate interpretation of experimental data provided by various techniques. Several experiments performed at Institut Laue Langevin (ILL, Grenoble-France) and at Centro Atómico Bariloche (Bariloche- Argentina) produced by different techniques are analyzed by the tools here developed. Special attention is paid to experiments of Deep Inelastic Neutron Scattering (DINS, also known as electron Volt Spectroscopy). At the same time, a series of experimental studies were carried out in order to improve the characterization and to optimize the performance of the spectrometer recently built in our laboratory. This is the first facility of its kind operating in Latin America and the second in the world after ISIS (Rutherford- Appleton Laboratory, England). In the first two chapters neutron scattering technique is briefly reviewed. In the first chapter the physical principles governing the scattering processes between the neutron and the scattering system are addressed. In the second chapter the mathematical formalism describing multiple scattering is presented. Expressions for simple and multiple scattering as well as for attenuation are given. In the third chapter the numerical techniques are evaluated and diffraction experiments performed at ILL are discussed. Different correction procedures depending on the predominant nature of the scattering process (coherent and incoherente) for processing the data generated by this kind of experiments are suggested. In this way, problems arising in the data analysis process carried out with the models commonly in use are overcome. In the fourth chapter, the problem of the correct interpretation of DINS experiments ismathematically formulated, finding an expression for the absorption intensity as a function of the time of flight. We propose that the exact formalism presented replace the convolution formalism which is approximate in nature. In the fifth chapter, the optimization of our DINS spectrometer is treated. Along this line, the main goal was to improve the signal-to-noise level. A shielding was designed and built that is adequate for the working condi tions of the spectrometer imposed by the radiation field of our experimental environment. In the sixth and seventh chapters, the characterization of the spectrometer is shown. A series of experiments of interest for applied and fundamental sciences were carried out and are discussed here. Regarding the characterization, it was necessary to properly describe the incident energy neutron spectrum as well as to perform the calibration of flight distances and determine the detector bank efficiency. The numerical tools developed played a important role at this stage in determining the optimal experimental conditions in which the experiments were to be carried out (sample size, filter type, etc.). The completion of this stage allowed us to perform experiments using mixtures of heavy and light water at various concentrations; after a correct data analysis the scattering cross sections of hydrogen, deuterium and oxygen were obtained. In the eighth chapter, the issue of the implementation and characterization of a cryogenic system for performing low temperature transmission experiments is treated in detail. Experiments of interest in the field of cold neutron sources (containing mesitylene, toluene and mesitylene-toluene mixture) in the range of 300 down to 20 K were performed and are discussed here. The ninth chapter addresses the question of future perspectives and applications making further use of our spectrometer. The possibility of using this technique as non destructivemass spectrometry is examined.Arelevant issue at this point is to increase neutron production.With this goal in mind, numerical simulations testing different materials as candidates for targets to produce neutrons were done. Before reaching the end of this work, an analytical expression to experimentally obtain the impulse distribution of a sample is given. At last, in the tenth chapter, the general conclusions of the whole thesis are formulated. 2009-03 Tesis NonPeerReviewed application/pdf http://ricabib.cab.cnea.gov.ar/223/1/1Rodr%C3%ADguez_Palomino.pdf es Rodríguez Palomino, Luis A. (2009) Desarrollos en técnicas neutrónicas aplicadas al estudio de la materia condensada / Developments in neutron techniques for the study of condensed matter. Tesis Doctoral en Ciencias de la Ingeniería, Universidad Nacional de Cuyo, Instituto Balseiro. http://ricabib.cab.cnea.gov.ar/223/