Estudio comparativo de inestabilidades magnéticas en compuestos de cerio

La variedad de nuevos estados y fenómenos físicos descubiertos en compuestos intermetálicos que contienen tierras raras o actínidos ha motivado, durante las últimas cuatro décadas, el estudio sostenido de sus diagramas de fases magnéticas. El interés actual se centra en el estudio de la región del d...

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Detalles Bibliográficos
Autor principal: Pedrazzini, Pablo
Formato: Tesis NonPeerReviewed
Lenguaje:Español
Publicado: 2003
Materias:
Acceso en línea:http://ricabib.cab.cnea.gov.ar/14/1/1Pedrazzini.pdf
Aporte de:
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Magnetism
Cerium alloys
Thermodynamic properties
Specific heat
Physical properties
Phase diagrams
Transition temperature
Transition element alloys
Magnetic susceptibility
Temperature range 0000-0013 K
Magnetismo
Aleaciones cerio
Propiedades termodinámicas
Calor específico
Propiedades física
Diagrama
Fases
Temperatura
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Suceptibilidad magnética
Rango temperatura 0000-0013 K
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Pedrazzini, Pablo
Estudio comparativo de inestabilidades magnéticas en compuestos de cerio
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Rango temperatura 0000-0013 K
description La variedad de nuevos estados y fenómenos físicos descubiertos en compuestos intermetálicos que contienen tierras raras o actínidos ha motivado, durante las últimas cuatro décadas, el estudio sostenido de sus diagramas de fases magnéticas. El interés actual se centra en el estudio de la región del diagrama de fases en la que se desestabiliza el orden magnético en sistemas en base a cerio, yterbio y uranio. En dicha región se han detectado, por ejemplo, superconductividad no convencional y el comportamiento denominado “non-Fermi liquid” (NFL), caracterizado por dependencias anómalas de las propiedades térmicas, magnéticas y de transporte a muy bajas temperaturas.Un esquema sencillo, el denominado “diagrama de Doniach”, ha guiado la interpretación de la desestabilización del orden magnético de los sistemas antes mencionados. Sin embargo, la mayoría de los sistemas estudiados no pueden ser descriptos por dicho esquema, lo que ha motivado el desarrollo de una clasificación fenomenológica de los diagramas de fases que ha sido aplicada fundamentalmente a compuestos en base a cerio. Dicha clasificación define tres tipos de diagramas de fase que pueden distinguirse a través de la forma en que el orden magnético es suprimido al variar un parámetro de control (por ejemplo, concentración o presión), acercándose a su valor crítico. Dentro de este contexto, presentamos el estudio de la supresión del orden antiferromagnético de los compuestos intermetálicos CeIn_3, CeRh_2Si_2 y CePd_2Al_3 cuando se alean los ligantes del Ce. Los sistemas resultantes, CeIn_3_−_xSn_x, Ce(Cu_xRh_1_−_x)_2Si_2 y CePd_2_−_xNi_xAl_ 3, presentan diferentes estructuras cristalinas y los efectos producidos por la aleación son distintos en cada uno de los casos. Sus diagramas de fases magnéticas son analizados y comparados con la clasificación fenomenológica antes mencionada, por lo que se investiga en más detalle la región en la que se produce la inestabilidad magnética, en las cercanías de las respectivas concentraciones críticas. A partir de nuestros resultados y de lo reportado en la literatura, discutimos la mencionada clasificación fenomenológica. Los principales resultados de este trabajo están asociados al diagrama de fases complejo del sistema cúbico CeIn_3_−_xSn_x, en el que la temperatura de orden antiferromagnético (AF), T_N(x), puede ser detectada en más de un orden y medio de magnitud en temperatura. Alrededor de la concentración crítica x_c #approx =# 0,65 en que T_N #-># 0 se observa comportamiento del tipo NFL. En el caso del sistema Ce(Cu_xRh_1_−_x)_2Si_2, la relevancia de este estudio se basa en la comparación con el sistema isoestructural Ce(Pd_zRh_1_−_z)_2Si_2, que permite descartar un rol fundamental de la anisotropía en la supresión del orden magnético AF del compuesto CeRh_2Si_2 (anómalo, pues T_N = 36 K). Finalmente, el estudio del CePd_2_−_xNi_xAl_3 revela un diagrama de fases complejo que puede estar asociado al desorden producido al alear, y en el que también se observa comportamiento del tipo NFL. El estudio conjunto de los sistemas mencionados permite postular escenarios en los que variables adicionales, que no son tenidas en cuenta por el esquema de Doniach, conducen a los distintos comportamientos observados
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En dicha región se han detectado, por ejemplo, superconductividad no convencional y el comportamiento denominado “non-Fermi liquid” (NFL), caracterizado por dependencias anómalas de las propiedades térmicas, magnéticas y de transporte a muy bajas temperaturas.Un esquema sencillo, el denominado “diagrama de Doniach”, ha guiado la interpretación de la desestabilización del orden magnético de los sistemas antes mencionados. Sin embargo, la mayoría de los sistemas estudiados no pueden ser descriptos por dicho esquema, lo que ha motivado el desarrollo de una clasificación fenomenológica de los diagramas de fases que ha sido aplicada fundamentalmente a compuestos en base a cerio. Dicha clasificación define tres tipos de diagramas de fase que pueden distinguirse a través de la forma en que el orden magnético es suprimido al variar un parámetro de control (por ejemplo, concentración o presión), acercándose a su valor crítico. Dentro de este contexto, presentamos el estudio de la supresión del orden antiferromagnético de los compuestos intermetálicos CeIn_3, CeRh_2Si_2 y CePd_2Al_3 cuando se alean los ligantes del Ce. Los sistemas resultantes, CeIn_3_−_xSn_x, Ce(Cu_xRh_1_−_x)_2Si_2 y CePd_2_−_xNi_xAl_ 3, presentan diferentes estructuras cristalinas y los efectos producidos por la aleación son distintos en cada uno de los casos. Sus diagramas de fases magnéticas son analizados y comparados con la clasificación fenomenológica antes mencionada, por lo que se investiga en más detalle la región en la que se produce la inestabilidad magnética, en las cercanías de las respectivas concentraciones críticas. A partir de nuestros resultados y de lo reportado en la literatura, discutimos la mencionada clasificación fenomenológica. Los principales resultados de este trabajo están asociados al diagrama de fases complejo del sistema cúbico CeIn_3_−_xSn_x, en el que la temperatura de orden antiferromagnético (AF), T_N(x), puede ser detectada en más de un orden y medio de magnitud en temperatura. Alrededor de la concentración crítica x_c #approx =# 0,65 en que T_N #-># 0 se observa comportamiento del tipo NFL. En el caso del sistema Ce(Cu_xRh_1_−_x)_2Si_2, la relevancia de este estudio se basa en la comparación con el sistema isoestructural Ce(Pd_zRh_1_−_z)_2Si_2, que permite descartar un rol fundamental de la anisotropía en la supresión del orden magnético AF del compuesto CeRh_2Si_2 (anómalo, pues T_N = 36 K). Finalmente, el estudio del CePd_2_−_xNi_xAl_3 revela un diagrama de fases complejo que puede estar asociado al desorden producido al alear, y en el que también se observa comportamiento del tipo NFL. El estudio conjunto de los sistemas mencionados permite postular escenarios en los que variables adicionales, que no son tenidas en cuenta por el esquema de Doniach, conducen a los distintos comportamientos observados The variety of new phases and physical phenomena discovered in intermetallic compounds containing Rare Earths or Actinides has motivated, during the last four decades, the sustained study of their magnetic phase diagrams.The current interest is focused on the investigation of the region of the phase diagram where the magnetic order of Cerium, Ytterbium and Uranium based systems is destabilized.In this region different behaviours have been detected, such as non conventional superconductivity and the anomalous dependencies of the thermal, magnetic and transport properties at very low temperatures, associated to non-Fermi liquid behaviour.A simple model, the Doniach diagram, has guided the interpretation of the destabilization of the magnetic order in the previously mentioned systems.However, most of the systems that have been studied so far cannot be described within this model.This fact has motivated the development of a phenomenological classification of phase diagrams that has been mostly applied to cerium based compounds.This classification defines three types of phase diagrams, that can be distinguished by the way in which the magnetic transition is suppressed when a control parameter (such as doping or pressure) is driven towards its critical value.Within this scenario, we study the suppression of the antiferromagnetic order of the intermetallic compounds CeIn_3, CeRh_2Si_2 and CePd_2Al_3 as a function of Ce-ligand alloying.The resulting systems, CeIn_3_-_xSn_x, Ce(Cu_xRh_1_-_x)_2Si_2 and CePd_2_-_xNi_xAl_3, present different crystalline structures and the effects produced by the alloying process are different in each case.We analyse the resulting magnetic phase diagrams, and compare them with the above mentioned phenomenological classification.With such a purpose, we study in detail the region in which the magnetic instability takes place, in the proximity of the respective critical concentrations.Taking into account both our results and those reported in the literature, we discuss the already mentioned classification. The most relevant results of this work are related to the complex phase diagram observed in the cubic system CeIn_3_-_xSn_x. In this system, the antiferromagnetic ordering temperature, T_N(x), can be traced down to T = 0 in more than one decade. In the proximity of the critical concentration where T_N#-># 0, x_c #approx =# 0.65, NFL behaviour is observed.The relevance of studying the Ce(Cu_xRh_1_-_x)_2Si_2 system is based on the comparison with the isostructural Ce(Pd_zRh_1_-_z)_2Si_2, that discards a mayor role of anisotropy in the suppression of the AF magnetic order of CeRh_2Si_2 (anomalous, since T_N = 36 K).Measurements performed in the CePd_2_-_xNi_xAl_3 system reveal a complex phase diagram that may be related to the alloying-induced disorder.In this system NFL behaviour is also observed.The combined study of these three systems allow us to postulate that other variables, that are not taken into account by Doniach diagram, should be considered in order to describe the details of the different phase diagrams 2003-05-19 Tesis NonPeerReviewed application/pdf http://ricabib.cab.cnea.gov.ar/14/1/1Pedrazzini.pdf es Pedrazzini, Pablo (2003) Estudio comparativo de inestabilidades magnéticas en compuestos de cerio / Comparative study of magnetic instabilities in cerium compounds. Tesis Doctoral en Física, Universidad Nacional de Cuyo, Instituto Balseiro. http://ricabib.cab.cnea.gov.ar/14/