Estudio y modelado de los procesos de difusión del H en aleaciones base Circonio utilizando imágenes con neutrones

En la actualidad, la mayoría de los reactores nucleares en operación utilizan aleaciones base Zr en vainas de elementos combustibles, tubos de presión y tubos de calandria debido a la excelente combinación de propiedades neutrónicas y mecánicas que poseen. Durante la operación normal de un reactor...

Descripción completa

Detalles Bibliográficos
Autor principal: Stella, Valentina M.
Formato: Tesis NonPeerReviewed
Lenguaje:Español
Publicado: 2022
Materias:
Acceso en línea:http://ricabib.cab.cnea.gov.ar/1074/1/1Stella.pdf
Aporte de:
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Hydrogen
Hidrógeno
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Difusión en estado sólido
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description En la actualidad, la mayoría de los reactores nucleares en operación utilizan aleaciones base Zr en vainas de elementos combustibles, tubos de presión y tubos de calandria debido a la excelente combinación de propiedades neutrónicas y mecánicas que poseen. Durante la operación normal de un reactor de potencia, los componentes internos están sometidos a altas presiones y temperaturas por lo que en las zonas en contacto con el refrigerante, que puede ser agua liviana o agua pesada, se producen procesos de oxidación, originando el ingreso de hidrógeno (H) dentro del material lo que puede llevar a un proceso de fragilización por H. En particular, las aleaciones de Zr se ven afectadas por la fractura diferida por hidruros o DHC (Delayed Hydride Cracking). Por lo tanto, un aspecto importante a conocer en estos materiales es la velocidad de migración del H a las temperaturas de servicio, lo que está directamente relacionado con su coeficiente de difusión. Debido a que el H presenta una atenuación varias veces mayor que el Zr frente a los neutrones fríos, los cambios en la transmisión de neutrones en una muestra de espesor constante pueden utilizarse para determinar la concentración de H en el material. Por ello la técnica de imágenes con neutrones o neurografía se presenta como una técnica adecuada para estudiar los procesos de redistribución de H dentro de estos materiales. En este trabajo se estudió la difusión de H en aleaciones de Zr de uso nuclear utilizando la técnica de imágenes con neutrones con la realización de tratamientos térmicos in − situ dentro del haz de neutrones. Se estudiaron muestras de Zr-2,5%Nb (% en peso), con diferentes microestructuras y tratamientos termomecánicos, y Zircaloy-2. Los experimentos se realizaron en la instalación de ANTARES del reactor FRM II, en Garching, Alemania, en los que se obtuvo una resolución espacial lineal de 35 μm y una sensibilidad de 10 ppm de H. Estos permitieron determinar la evolución temporal de los perfiles de contenido de H dentro de la muestra a las temperaturas del tratamiento térmico y los parámetros para cuantificarlos. Mediante dichos perfiles se obtuvieron también los coeficientes de difusión, cuya evolución temporal y dependencia con la temperatura del ensayo se analizó. Estos estudios permitieron analizar los procesos dinámicos relacionados con la redistribución de H en el material dada por un gradiente de concentración en este durante el tratamiento térmico, eventos que no pueden analizarse mediante estudios off −situ. Se estudió también el efecto de un gradiente de temperatura en la difusión del H en muestras de Zircaloy-2 con contenido inicial de H constante y se simuló el fenómeno de redistribución de H debido a dicho gradiente utilizando un modelo de solución de la ecuación de difusión con condiciones variables de T y solubilidad en cada punto. Se obtuvieron los perfiles de H correspondientes para las concentraciones iniciales y tiempo de evolución de los experimentos realizados.
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Durante la operación normal de un reactor de potencia, los componentes internos están sometidos a altas presiones y temperaturas por lo que en las zonas en contacto con el refrigerante, que puede ser agua liviana o agua pesada, se producen procesos de oxidación, originando el ingreso de hidrógeno (H) dentro del material lo que puede llevar a un proceso de fragilización por H. En particular, las aleaciones de Zr se ven afectadas por la fractura diferida por hidruros o DHC (Delayed Hydride Cracking). Por lo tanto, un aspecto importante a conocer en estos materiales es la velocidad de migración del H a las temperaturas de servicio, lo que está directamente relacionado con su coeficiente de difusión. Debido a que el H presenta una atenuación varias veces mayor que el Zr frente a los neutrones fríos, los cambios en la transmisión de neutrones en una muestra de espesor constante pueden utilizarse para determinar la concentración de H en el material. Por ello la técnica de imágenes con neutrones o neurografía se presenta como una técnica adecuada para estudiar los procesos de redistribución de H dentro de estos materiales. En este trabajo se estudió la difusión de H en aleaciones de Zr de uso nuclear utilizando la técnica de imágenes con neutrones con la realización de tratamientos térmicos in − situ dentro del haz de neutrones. Se estudiaron muestras de Zr-2,5%Nb (% en peso), con diferentes microestructuras y tratamientos termomecánicos, y Zircaloy-2. Los experimentos se realizaron en la instalación de ANTARES del reactor FRM II, en Garching, Alemania, en los que se obtuvo una resolución espacial lineal de 35 μm y una sensibilidad de 10 ppm de H. Estos permitieron determinar la evolución temporal de los perfiles de contenido de H dentro de la muestra a las temperaturas del tratamiento térmico y los parámetros para cuantificarlos. Mediante dichos perfiles se obtuvieron también los coeficientes de difusión, cuya evolución temporal y dependencia con la temperatura del ensayo se analizó. Estos estudios permitieron analizar los procesos dinámicos relacionados con la redistribución de H en el material dada por un gradiente de concentración en este durante el tratamiento térmico, eventos que no pueden analizarse mediante estudios off −situ. Se estudió también el efecto de un gradiente de temperatura en la difusión del H en muestras de Zircaloy-2 con contenido inicial de H constante y se simuló el fenómeno de redistribución de H debido a dicho gradiente utilizando un modelo de solución de la ecuación de difusión con condiciones variables de T y solubilidad en cada punto. Se obtuvieron los perfiles de H correspondientes para las concentraciones iniciales y tiempo de evolución de los experimentos realizados. Currently, most of the nuclear reactors in operation use Zr-based alloys in fuel element cladding, pressure tubes and calandria tubes due to the excellent combination of neutron and mechanical properties that they possess. During the normal operation of a power reactor, the internal components are subjected to high pressures and temperatures, so that in the areas in contact with the coolant, which can be light water or heavy water, oxidation processes occur, causing the entry of hydrogen within the material which can lead to a hydrogen (H) embrittlement process. In particular, Zr alloys are affected by delayed hydride fracture (DHC). Therefore, an important aspect to know in these materials is the H migration speed at service temperatures, which is directly related to its diffusion coefficient. Because H exhibits several times greater attenuation than Zr against cold neutrons, changes in neutron transmission in a sample of constant thickness can be used to determine the concentration of H in the material. For this reason, the neutron imaging technique or neutrography is presented as an adequate technique to study the redistribution processes of H within these materials. In this work, the diffusion of H in Zr alloys for nuclear use was studied using the neutron imaging technique with in-situ heat treatments within the neutron beam. Samples of Zr-2.5%Nb (% by weight), with different microstructures and thermomechanical treatments, and Zircaloy-2 were studied. The experiments were carried out at the ANTARES facility of the FRM II reactor, in Garching, Germany, in which a linear spatial resolution of 35 μm and a sensitivity of 10 ppm H were obtained. These allowed determining the temporal evolution of the profiles of H content within the sample at the heat treatment temperatures and the parameters to quantify them. Using these profiles, the diffusion coefficients were also obtained, whose temporal evolution and dependence on the test temperature were analyzed. These studies allowed to analyze the dynamic processes related to the redistribution of H in the material given by a concentration gradient in it during the heat treatment, events that cannot be analyzed by off-situ studies. The effect of a temperature gradient on H diffusion in Zircaloy-2 samples with constant initial H content was also studied and the H redistribution phenomenon due to said gradient was simulated using a solution model of the diffusion equation with variable conditions of T and solubility at each point. The corresponding H profiles were obtained for the initial concentrations and time of evolution of the experiments carried out. 2022-06-22 Tesis NonPeerReviewed application/pdf http://ricabib.cab.cnea.gov.ar/1074/1/1Stella.pdf es Stella, Valentina M. (2022) Estudio y modelado de los procesos de difusión del H en aleaciones base Circonio utilizando imágenes con neutrones / Study and modeling of hydrogen diffusion process in zirconium alloys using neutron images. Proyecto Integrador Ingeniería Nuclear, Universidad Nacional de Cuyo, Instituto Balseiro. http://ricabib.cab.cnea.gov.ar/1074/