Síntesis y caracterización de catalizadores nanoestructurados con bajo contenido de platino para la electrooxidación de metanol y etanol en pilas de combustible
Esta tesis se enfocó en el estudio del comportamiento de catalizadores soportados de base-Pt en la electrooxidación de metanol y etanol en medio ácido. Inicialmente se estudiaron partículas trimetálicas con nanoestructura tipo core-shell; para la síntesis se empleó un método de dos etapas: (i) ob...
| Autor principal: | |
|---|---|
| Otros Autores: | |
| Formato: | tesis doctoral |
| Lenguaje: | Español |
| Publicado: |
2018
|
| Materias: | |
| Acceso en línea: | http://repositoriodigital.uns.edu.ar/handle/123456789/4389 |
| Aporte de: |
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Universidad Nacional del Sur |
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Ingeniería química Platino Alcohol Celdas de combustible Catalizadores |
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Ingeniería química Platino Alcohol Celdas de combustible Catalizadores Comignani, Vanina Síntesis y caracterización de catalizadores nanoestructurados con bajo contenido de platino para la electrooxidación de metanol y etanol en pilas de combustible |
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Ingeniería química Platino Alcohol Celdas de combustible Catalizadores |
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Esta tesis se enfocó en el estudio del comportamiento de catalizadores soportados de
base-Pt en la electrooxidación de metanol y etanol en medio ácido. Inicialmente se estudiaron
partículas trimetálicas con nanoestructura tipo core-shell; para la síntesis se empleó un
método de dos etapas: (i) obtención de partículas de cobre mediante reducción química, y (ii)
posterior remplazo parcial de átomos de cobre por átomos de platino y rutenio. Mediante
técnicas de caracterización fisicoquímica se comprobó que los catalizadores presentaron
tamaño de partícula nanométrico y se dedujo que dichas partículas tenían un núcleo rico en
cobre, rodeado por una corteza bimetálica PtRu rica en platino. Técnicas convencionales
electroquímicas (VC y CA) mostraron que estos catalizadores presentan un comportamiento
mejorado en comparación con un catalizador comercial PtRu/C. Las mejoras fueron
atribuidas tanto al mecanismo bifuncional como a efectos electrónicos causados por la
distorsión presente en la red cristalina del Pt. Además, se evaluó el efecto del sustrato
carbonoso en el comportamiento de partículas trimetálicas con estructura pseudo core-shell.
En este estudio, se emplearon negro de carbón, nanotubos de carbono y estos mismos
materiales activados por tratamiento oxidativo. Por otro lado, se evaluó la posibilidad de
utilizar biocarbones como soporte de las nanopartículas. Los resultados obtenidos son
prometedores. Las técnicas de caracterización indicaron que la condición de los sustratos en
ciertos casos favoreció la cantidad de sitios de anclaje, esto mejoró el proceso de nucleación
lográndose partículas de menor tamaño, una distribución más homogénea y mejor dispersión.
Por último, se sintetizaron nanopartículas de Pt y PtRu sobre una mezcla de material
carbonoso y óxido metálico mediante un proceso novedoso: síntesis de polioles asistido por
microondas; la radiación de microondas tiene el rol de conseguir un calentamiento rápido y
homogéneo. Los óxidos estudiados fueron NiO y Mn3O4. Se comprobó que la radiación de microondas mejora notablemente la distribución de las nanopartículas sobre el material
soporte y que además reduce el grado de aglomeración de las partículas sintetizadas, llevando
a un mejor comportamiento electrocatalítico. Además, los ensayos electroquímicos mostraron
que la incorporación de óxidos redujo el envenenamiento del catalizador por especies
intermediarias posiblemente debido al aporte de grupos hidroxilados. Sin embargo, la
cantidad de óxido debe ser la óptima, ya que un exceso de óxido metálico puede empeorar la
conductividad eléctrica del soporte. |
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Duarte, Marta María Elena |
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Duarte, Marta María Elena Comignani, Vanina |
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tesis doctoral |
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Comignani, Vanina |
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