Efecto del pretratamiento térmico sobre las propiedades estructurales del sistema Fe/SiO2 y su influencia sobre la actividad y selectividad en la síntesis de Fischer-Tropsch

En el presente trabajo se estudia la variación de las propiedades estructurales de sistemas de pequeñas partículas de Fe soportadas sobre sílica con la temperatura, la atmósfera y el tiempo de calcinación. Los precursores y catalizadores Rieron caracterizados por BET, DRX espectroscopia Móssbauer, q...

Descripción completa

Detalles Bibliográficos
Autor principal: Bengoa, José Fernando
Otros Autores: Marchetti, Sergio Gustavo
Formato: Tesis Tesis de doctorado
Lenguaje:Español
Publicado: 2003
Materias:
Química
Catalizador
Pretratamiento térmico
Hierro
Sílica
Acceso en línea:http://sedici.unlp.edu.ar/handle/10915/89932
https://doi.org/10.35537/10915/89932
Aporte de:
SEDICI (UNLP) de Universidad Nacional de La Plata
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description En el presente trabajo se estudia la variación de las propiedades estructurales de sistemas de pequeñas partículas de Fe soportadas sobre sílica con la temperatura, la atmósfera y el tiempo de calcinación. Los precursores y catalizadores Rieron caracterizados por BET, DRX espectroscopia Móssbauer, quimisorción y oxidación volumétrica. La calcinación en aire a una temperatura de 698 K produjo muy pequeñas partículas (<45 Å) de Fe<sub>3</sub>O<sub>2</sub> amorfo o α-Fe<sub>3</sub>O<sub>2</sub> ubicadas en el interior de los poros del soporte. Un aumento del tiempo de calcinación no provoca modificaciones estructurales importantes. La utilización de N<sub>2</sub> como atmósfera de calcinación produjo una migración de los cristales de α-Fe<sub>3</sub>O<sub>2</sub> fuera de los poros con importante crecimiento de los mismos (= 480 A). El aumento de temperatura en estas condiciones conduce a un cambio en la especie presente, generándose γ-Fe<sub>3</sub>O<sub>2</sub>, para finalizar con una reacción en estado sólido y formación de ferrifayalita superficial. Entre los catalizadores reducidos frescos se encuentran diferencias estructurales que guardan directa relación con aquellas encontradas en los precursores. Esto indica la importancia de la adecuada selección de las variables operativas de los pretratamientos térmicos. Finalmente, el detallado conocimiento de las propiedades estructurales de los catalizadores permitió explicar los resultados de actividad y selectividad en la síntesis de Fischer-Tropsch (FT) en condiciones standard. De esta manera se estableció que los catalizadores con mayor actividad, mayor producción de olefinas y menor producción de metano son aquellos que poseen el mayor diámetro de cristal metálico y el mayor número de imperfecciones cristalinas. Además, se estableció que de los distintos tipos de posibles sitios activos de Fe°, los que presentan la mayor actividad son los que poseen el mayor número de primeros vecinos posibles.
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