Efectos de campos externos e interfaces sobre las propiedades electrónicas y magnéticas de dispositivos a base de óxidos

En el campo de la espintrónica, los efectos de ruptura de simetría en superficies e interfaces de heteroestructuras a base de óxidos continuan siendo de gran interés para la comunidad científica debido a que presentan una gran diversidad de fases electrónicas y magnéticas. A su vez, la correlación e...

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Detalles Bibliográficos
Autor principal: Carreira, Santiago José
Otros Autores: Steren, Laura Beatriz
Formato: Tesis doctoral publishedVersion
Lenguaje:Español
Publicado: Universidad de Buenos Aires. Facultad de Ciencias Exactas y Naturales 2018
Materias:
Acceso en línea:https://hdl.handle.net/20.500.12110/tesis_n6487_Carreira
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En esta tesis se estudiaron películas delgadas de manganitas y heteroestructuras de fórmula general La1-x (Sr/Ca)x MnO3 (LSxMO o LCxMO). Estos materiales tienen una estructura de tipo perovskita levemente distorsionada y dependiendo de la proporción La/Sr o La/Ca pueden exhibir una amplia variedad de propiedades físicas. El LS0,33MO es de particular importancia por ser ferromagnético, con temperatura de Curie mayor a la temperatura ambiente y half-metal, lo que lo hace ideal para utilizarse en junturas túnel magnéticas. A pesar de estas ventajas, los valores de magnetoresistencia túnel en junturas epitaxiales se hacen despreciables a temperaturas mucho menores que la temperatura de Curie del electrodo. Con el objeto de disminuir o eliminar este efecto se ha propuesto el uso de manganitas de bajo dopaje LSxMO con 0 ≤ x ≤ 0, 1 como intercapas o barreras aislantes en junturas túnel. Con estos materiales, los dispositivos muestran valores de magnetoresistencia más altos a los de las junturas convencionales con barreras de SrTiO3. En este marco, el objetivo principal de esta Tesis fue contribuir a la comprensión de la física fundamental inherente a las interfaces LS0,33MO/LSxMO, para implementarlas en junturas túnel magnéticas. Se estudió la forma en que se modifican el magnetismo y el transporte eléctrico en manganitas de bajo dopaje de distintos espesores depositados sobre sustratos monocristalinos. Analizamos las distintas contribuciones a la anisotropía magnética en bicapas de LS0,33MO(13 nm)/LSxMO(2-4 nm), donde la morfología de la superficie resulta fundamental en el proceso de inversión de la magnetización. Más aún, combinamos estudios de microscopías de transmisión, espectroscopías y experimentos con radiación Synchrotron a fin de correlacionar la deformación estructural con los perfiles magnéticos, de carga y orbitales a través de interfaces LS0,33MO(25 nm)/LSxMO(2-6 nm). Nuestros resultados proporcionan una forma de mejorar la polarización de espín en la superficie de las manganitas, eligiendo apropiadamente el espesor y dopaje de la capa superior. La reconstrucción magnética y orbital en las interfaces genera interacciones de intercambio complejas, donde no sólo los enlaces Mn-O-Mn dan origen al magnetismo, sino que también intervienen los iones La/Sr por su fuerte hibridización con el ion oxígeno. Se discute también el acople magnético en tricapas simétricas y asimétricas de manganitas con distintos espesores de barrera y de electrodos, a fin de estudiar en proceso de inversión de la magnetización para su uso en junturas túnel magnéticas. Finalmente estudiamos junturas túnel magnéticas convensionales compuestas por LS0,33MO (60 nm)/STO (4 nm)/LS0,33MO (10 nm) y junturas modificadas que incluyen manganitas de bajo dopaje en las interfaces entre el LS0,33MO y la barrera de STO, LS0,33MO/LSxMO (~1 nm)/STO/LSxMO (~1 nm)/LS0,33MO. A través de curvas I vs V se mostró que el efecto túnel es el mecanismo principal de conducción a través de la barrera. Encontramos evidencia directa de magnetoresistencia túnel en todas las junturas estudiadas y discutimos efectos de excitaciones colectivas (magnones) en la interfaz. Hemos observado que las manganitas de bajo dopaje intercaladas en las junturas modifican la polarización de espín interfacial en las junturas, que resulta ser menor a la de las junturas clásicas con barrera de SrTiO3. Este resultado brinda una clara evidencia de los cambios que introduce la capa intercalada en el transporte de las junturas. In the fiel of spintronics, the electronic and magnetic reconstructions arisen at surfaces and interfaces of oxide’s heterostructures are still under intense research owing to the richness and diversity of their electronic and magnetic phases. The com- bined effects of surface symmetry breaking and the interplay between the orbital, charge and spin degrees of freedom in complex oxides opens original and promising perspectives for applications in the next generation electronic devices. Particularly, transition metal oxides provide a new playground for the study of electron correlations in low dimensional systems, where strongly correlated electrons and broken inversion symmetry effects determinate their physical properties. This PhD Thesis was devoted to the study of manganite thin films and heterostructures with the general formula La1-x(Sr/Ca)xMnO3(LSxMO or LCxMO). These materials crystallize in a slightly distorted perovskite structures (ABO3) and depending on the La/Sr or La/Ca composition they show a wide variety of magnetic and electric phenomena. In thin films, not only the doping but also strains determine critically the physical properties of the structures, with the potential advantage of controlling at will their magnetotransport properties. Particularly important is the case of LS0,33MO as it is ferromagnetic and half-metal, with a Curie temperature above room temperature, so becoming an excellent candidate to use as electrode in magnetic tunneling devices. However and despite the room temperature ferromagnetic order of LS0,33MO, the tunnelling magnetoresistance ratios measured in junctions built with these materials are vanishing small at room temperature. In an attempt to remove or reduce the depletion of the interfacial spin polarization at the interfaces LS0,33MO/SrTiO3 several authors proposed the use of low-doped manganites LSxMO with 0≤x≤0,1 as interlayers or insulating barriers in oxide-based tunnel junctions. Implementing these materials in the magnetic tunnel junctions (MTJ) has proven to be favorable for the performance of these devices, showing larger tunnelling magnetoresistance ratios values with respect to the standard MTJ, based on SrTiO3 barriers. In this framework, the goal of this Thesis was to contribute to the comprehension of the fundamental physics inherent to LS0,33MO/LSxMO interfaces and to implement these heterostructures in MTJ. We studied the magnetic and transport properties of very thin films of low-doped manganites grown onto SrTiO3 substrates. In particular, the magnetic anisotropy of LS0,33MO/LSxMO bilayers was studied. We showed that besides strains-induced terms, the morphology of the samples'surfaces strongly affect the anisotropy of the structures. Besides, we measured the tunneling conductance across thin LS0,04MO barriers with atomic force microscopy and gave compelling evidence that tunneling is indeed the main transport mechanism at play across these manganites. The physics at LS0,33MO/LSxMO interfaces was studied by combining high-resolution transmission electron microscopy, electron-loss spectroscopy and synchrotron radiation techniques with elemental sensitivity that allowed us to disentangle structural deformation with the magnetic, charge and orbital profiles throughout the interfaces at the nanoscale. Our results provide rich and crucial information to finely tune the spin-polarization of manganite surfaces by a proper choice of oxide capping layers. The magnetic and electronic reconstruction at the interfaces gives rise to complex exchange interactions, where the magnetism is not only mediated by Mn-O-Mn, but also La/Sr ions plays an important rol owing to their strong hybridization with the oxygen. The second part of this manuscript includes the design, fabrication and study of oxide-based MTJ. Prior to the fabrication of the MTJ, a exhaustive study of the magnetic interlayer coupling in LS0,33MO/barrier/LS0,33MO trilayers was performed in order to design appropiate structures, i.e. uncoupled magnetic electrodes, with SrTiO3 and LSxMO as insulating barriers and interlayers. Finally, we describe the microfabrication processes employed to obtained MTJ’s from manganite trilayers as well as the main transport measurements of MTJ’s. We found evidences of tunnelling magnetoresistance effect in all the MTJ’s, discussing the effect of magnons and density of states on this phenomena. The effect of the low-doped manganites as interlayers was denoted on the temperature dependence of the junction resistance, affected by the lower Curie temperature of the modified LS0,33MO/LSxMO/STO/LSxMO/LS0,33MO interfaces with respect to standard LS0,33MO/STO/LS0,33MO junctions. These effects may have fundamental consequences on the magnetotransport properties. Fil: Carreira, Santiago José. Universidad de Buenos Aires. Facultad de Ciencias Exactas y Naturales; Argentina. Universidad de Buenos Aires. Facultad de Ciencias Exactas y Naturales 2018-08-30 info:eu-repo/semantics/doctoralThesis info:ar-repo/semantics/tesis doctoral info:eu-repo/semantics/publishedVersion application/pdf spa info:eu-repo/semantics/openAccess https://creativecommons.org/licenses/by-nc-sa/2.5/ar https://hdl.handle.net/20.500.12110/tesis_n6487_Carreira