Radiografía neutrónica avanzada de componentes nucleares base circonio
Las aleaciones base circonio (Zr) utilizadas en los componentes de los reactores nucleares se encuentran en contacto con el refrigerante, por lo que incorporan hidrógeno (H) o deuterio (D) como resultado de un moderado proceso de corrosión, produciendo la fragilización del material debido a la prec...
Guardado en:
| Autor principal: | |
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| Formato: | Tesis NonPeerReviewed |
| Lenguaje: | Español |
| Publicado: |
2019
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| Materias: | |
| Acceso en línea: | http://ricabib.cab.cnea.gov.ar/866/3/1Buitrago_Monta%C3%B1ez.pdf |
| Aporte de: |
| Sumario: | Las aleaciones base circonio (Zr) utilizadas en los componentes de los reactores nucleares se encuentran en contacto con el refrigerante, por lo que incorporan hidrógeno (H) o deuterio (D) como resultado de un moderado proceso de corrosión, produciendo la
fragilización del material debido a la precipitación de hidruros. En presencia de campos de tensiones, aparece el proceso conocido como fractura asistida por hidruros (Delayed Hydride Cracking-DHC), que involucra la migración de H a zonas de altas tensiones, y
el crecimiento de fisuras por precipitación y ruptura de hidruros. Por esto, el contenido de H en estas aleaciones está directamente relacionado con su vida útil. El desarrollo de técnicas no destructivas para el estudio de la difusión de H en aleaciones base Zr
posibilitará la visualización de la redistribución de H, ayudando a una interpretación más clara del proceso de DHC, muy difícil de alcanzar por métodos destructivos de caracterización. La radiografía de neutrones es equivalente a la radiografía con rayos X, pero con un contraste diferente y muchas veces complementario, ya que presenta una atenuación importante para muchos elementos livianos (H, B, Li). Así, el coeficiente de atenuación de neutrones del hidruro de circonio es ~25 veces mayor que el del Zr metálico, lo cual posibilita cuántica pequeños contenidos de H en forma no destructiva. En la presente tesis hemos utilizado la radiografía de neutrones para cuantificar la distribución espacial de bajos contenidos de H en muestras de aleaciones de Zr. Losexperimentos para explorar la factibilidad de la técnica fueron realizados sobre un conjunto de muestras de Zircaloy-2 y Zr-2.5Nb con contenidos conocidos de H en cuatro instrumentos de neutrones de características diferentes. Todos estos instrumentos pudieron resolver satisfactoriamente muy bajos contenidos de hidrogeno (0-300 wt ppm) en las aleaciones estudiadas, aunque con una resolución espacial y tiempo de medición dependientes de la colimacion, el flujo y el sistema de detección disponibles en cada caso. Además, se demostró que usando el protocolo de medición y la metodología de análisis de imágenes propuestos, es posible cuantificar el contenido de H con una resolución de ~5 wt ppm, una precisión de ~10 wt ppm y una resolución espacial de ~25μmx5mmx10mm para una línea de imágenes de neutrones fríos, de características similares a la que se instalará en el Laboratorio de Haces de Neutrones del reactor RA-10. Los estudios de difusión de H en aleaciones base Zr presentan gran variabilidad en los coeficientes de difusión reportados, debido en parte a diferencias entre las técnicas experimentales utilizadas, y en parte por diferencias intrínsecas en los posibles caminos para la difusión de H que aparecen en distintas microestructuras. En particular, existe evidencia que la solubilidad total de H y el coeficiente de difusión de H en las distintas fases cristalinas son muy diferentes, por lo que la difusión en una aleación de H compuesta de varias fases dependerá del volumen y la morfología de las fases presentes. Partiendo de la técnica de determinación de H desarrollada, hemos optimizado un método pre-existente para la determinación del coeficiente de difusión de H, que permite realizar estudios en forma no-destructiva en muestras de pequeñas dimensiones (10x10x4mm3) en el rango de temperaturas en las que trabajan estas aleaciones en reactores nucleares de potencia. Con este método se estudió la difusión de H a lo largo de distintas direcciones de chapas laminadas de Zircaloy-2 y Zr-2.5Nb para temperaturas entre 250°C y 350°C; la primera compuesta casi exclusivamente por β-Zr y la segunda conteniendo ~10% de fase βZr. Se encontró que la difusión de H en
Zircaloy-2 laminado en frío, compuesto principalmente de granos α-Zr redondeados, es casi isotrópica y no varía significativamente cuando el material es relevado de tensiones y/o recristalizado. Los valores obtenidos ((D=6.80 ± 0.80)x10-¹¹1 m²/s a 300°C) coinciden
con medidos por otras técnicas, reportados en la literatura. Como contrapartida,en chapas de Zr-2.5Nb compuestas de granos α-Zr alargados separados por delgadas láminas de fase β-Zr, la difusión es claramente anisotropía y presenta valores considerablemente
mayores a los del Zircaloy-2 (D = (2.16± 0.43) x10-¹° m2/s en la dirección normal y D = (5.67± 1.9) x10-¹° m²/s en la dirección de laminado a 300ºC). Más aun, tras un tratamiento térmico a 860ºC durante 3h, la anisotropía observada en la difusión de H se invierte (D= (3.9± 0.4)x10-¹° m²/s en la dirección normal y D= (1.44 ±0.14) x10-¹° m²/s en la dirección de laminado a T=300°C). Esto puede ser explicado por cambios en la conectividad de la fase β-Zr producto de la doble transformación de fase que ocurre durante el tratamiento. Estos resultados demuestran la potencialidad de la técnica desarrollada y prevén su extensión al estudio de la difusión de H en otros materiales. Por ultimo, con el objeto de mejorar la exactitud de la técnica de determinación de H y prescindir del uso de patrones de calibración, se estudió el coeficiente de atenuación de las aleaciones Zircaloy-2 y Zr-2.5Nb con distintas cantidades de H en función de la longitud de onda y se lo comparó con cálculos teóricos. Se encontró que utilizando neutrones con longitudes de onda mayores a 5.7 ºA permitirán determinar contenidos de H en el rango de 1-300 wt ppm H sin la necesidad de muestras de calibración y
alcanzar una exactitud mejor que 5 wt ppm H.
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