Dinámica vibracional de nanoestructuras semiconductoras bidimensionales: superredes y dicalcogenuros de metales de transición.

Las propiedades vibracionales tienen una participación fundamental en la determinaci ón de las propiedades físicas de los materiales en general. En particular, en materiales semiconductores, los fonones (cuantos de vibración) son los principales portadores de calor y su interacción con los portad...

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Detalles Bibliográficos
Autor principal: Soubelet, Pedro I.
Formato: Tesis NonPeerReviewed
Lenguaje:Español
Publicado: 2019
Materias:
Acceso en línea:http://ricabib.cab.cnea.gov.ar/812/1/Soubelet.pdf
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Descripción
Sumario:Las propiedades vibracionales tienen una participación fundamental en la determinaci ón de las propiedades físicas de los materiales en general. En particular, en materiales semiconductores, los fonones (cuantos de vibración) son los principales portadores de calor y su interacción con los portadores de carga define gran parte de sus propiedades, como por ejemplo la conductividad térmica y eléctrica. Por esta razón, el estudio de los modos vibracionales y su interacción con los portadores de carga en estructuras fabricadas con estos materiales tiene un gran interés, no sólo desde el punto de vista de su física fundamental, sino también desde el punto de vista tecnológico. A lo largo de este trabajo de tesis se estudió exhaustivamente la dinámica vibracional de dos tipos diferentes de sistemas semiconductores, los cuales permiten, bajo determinadas circunstancias, ejercer control sobre sus diferentes excitaciones elementales como ser excitones y fonones, y la interacción de estos con fotones. Estos sistemas son, por un lado, las superredes semiconductoras del tipo III-V y, por otro, los semiconductores de multicapas moleculares. El primer caso analizado corresponde al de heteroestructuras de GaAs/AlAs crecidas epitaxialmente, en las cuales se ven fuertemente modificadas las densidades de estados electrónica y vibracional. En esta clase de estructuras se basan una gran cantidad de dispositivos optoelectrónicos actuales (diodos emisores, láseres de estados sólido, etc.). El segundo sistema semiconductor lo constituyen los dicalcogenuros de metales de transición. Esta novedosa clase de materiales está formada por capas moleculares bidimensionales y, mediante exfoliación, es posible aislar monocapas de dimensiones atómicas, cuyas propiedades mecánico-estructurales, ópticas y electrónicas han despertado un interés sin precedentes en la comunidad científica y tecnológica. Su utilización en combinación con otros calcogenuros ha impulsado nuevas escalas de miniaturización de diferentes dispositivos multifuncionales. En este trabajo nos hemos centrado en el estudio de un dicalcogenuro en particular, el diseleniuro de molibdeno (MoSe2). Ambos sistemas se estudiaron por medio de la técnica de espectroscopía Raman, una técnica que ha demostrado, a lo largo de las últimas cinco décadas, ser muy adecuada para acceder a la información espectral de los modos acústicos presentes en estas estructuras. Para el caso de las superredes, mediante esta técnica, se propuso la utilizaci ón de esquemas de dispersión novedosos y diferentes a los usuales. Se propuso una estructura de guía de onda híbrida, acústica y óptica a la vez, en la cual los modos vibracionales que se generan poseen un vector de onda en el plano de la superred y se encuentran guiados a través de la misma. Estas geometrías de dispersión permiten tener acceso a modos acústicos transversales que están prohibidos bajo geometrías de dispersión usuales. En los semiconductores multicapa la espectroscopía Raman permitió la caracterizaci ón exhaustiva de los modos vibracionales de muestras de MoSe2, en función del número de capas moleculares (desde una única monocapa hasta el caso masivo), hall ándose características espectrales no informadas hasta la fecha en la literatura. Finalmente, se hicieron experimentos de espectroscopía Raman resonante con los distintos estados electrónicos del material permitiendo, de este modo, el estudio del acoplamiento fotón-excitón. La dinámica de estos fonones, directamente en el espacio temporal, fue estudiada por medio de la técnica de espectroscopía ultrarrápida. El método utilizado fue el de "bombeo y sondeo" (comúnmente denominado pump-probe), donde se estudia la evolución de fonones acústicos, generados coherentemente por medio de una excitación impulsiva de la muestra provista por pulsos láser ultracortos. En el caso de las superredes, estos experimentos permitieron poner a prueba la estructura de guía de onda acústica. Por otro lado, al realizar experimentos sintonizando la energía del láser de excitación en torno a la energía de los estados electrónicos confinados, fue posible evaluar y estudiar directamente en el espacio temporal el acoplamiento entre los estados electrónicos y vibracionales, así como los efectos de generación resonante de fonones acústicos coherentes. Para el caso de los semiconductores multicapa, la técnica de pump-probe permitió realizar un estudio detallado de la vida media de uno de los modos vibracionales propios de esta clase de sistemas, el modo de "respiración intercapa" (breathing mode). Finalmente, analizando este modo particular que evidencia directamente el acoplamiento intercapa, se estudiaron los efectos de adhesión de estas muestras al substrato. Al ser sometidos a la condición de contorno del substrato, se observaron cambios muy signifi- cativos respecto a las muestras suspendidas, no sólo en la parte fonónica sino, también, sobre sus estados excitónicos. Si bien el trabajo tiene su foco principalmente en el área de la física experimental, presentamos diversos modelos teóricos fenomenológicos que explican conceptualmente gran parte de las observaciones realizadas.