Obtención de pastillas combustibles (1-x)UO_2-xCdO.
En este trabajo se desarrolla y caracteriza la síntesis de pastillas combustible para reactores nucleares de dióxido de uranio con óxido de cadmio integrado [(1-x)UO_2- xCdO]. El cadmio es un veneno quemable, el cual, según la bibliografía, permite un mejor balance entre exceso de reactividad, en...
Guardado en:
| Autor principal: | |
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| Formato: | Tesis NonPeerReviewed |
| Lenguaje: | Español |
| Publicado: |
2018
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| Materias: | |
| Acceso en línea: | http://ricabib.cab.cnea.gov.ar/778/1/1Hoffmann.pdf |
| Aporte de: |
| Sumario: | En este trabajo se desarrolla y caracteriza la síntesis de pastillas combustible para
reactores nucleares de dióxido de uranio con óxido de cadmio integrado [(1-x)UO_2-
xCdO]. El cadmio es un veneno quemable, el cual, según la bibliografía, permite un
mejor balance entre exceso de reactividad, energía, y duración del combustible dentro
del reactor que el gadolinio, el veneno más usado actualmente en la industria.
El uso del cadmio y sus compuestos como venenos quemables integrales, si bien ha
sido modelado, no se ha experimentado debido a sus bajas temperaturas de fusión y
de sublimación, mucho menor a los 1700 °C requeridos para la sinterización del óxido
de uranio.
En la primera parte de esta tesis se evalúan tres vías de síntesis de los polvos precursores
para el combustible: por mezcla mecánica de las especies, por coprecipitación
desde una solución ácida, y por síntesis de un compuesto de uranato de cadmio. Se
caracterizan los productos mediante termogravimetría-calorimetría diferencial (DTATG),
difracción de rayos X (DRX), microscopia electrónica de barrido (SEM), microscopía electrónica de transmisión (TEM), microscopía óptica, fluidez, densidad TAP, y medición del tamaño de las partículas de los polvos por dispersión de luz. Se conrma
en todos los casos la presencia de cadmio en las muestras, y a su vez, que el mismo se ha
incorporado a la estructura cristalina de dióxido de uranio en el material coprecipitado,
modificando el parametro de red.
Los compactos de polvos se sinterizaron a una temperatura de 1000 °C, elegida
en base a la tasa de evaporación del CdO medida durante los ensayos de DTA-TG
de los polvos. Se determinaron, ademas, valores de dureza y de densidad en agua y
mercurio por método de Arquímedes, y se estudio la microestructura de las mismas
mediante ceramografía. En todos los casos se observo que los materiales sinterizados
tienen cadmio, y que la dureza y densidad de la mezcla mecánica y del coprecipitado
reducido se aproximan a las esperables para un combustible nuclear.
En una segunda instancia, se sintetizaron conjuntos de pastillas combustibles por
mezcla mecánica y por coprecipitación. Adicionalmente se preparo una pastilla testigo,
sin cadmio, para constatar que los cambios en las propiedades de las pastillas se deben
a la presencia del veneno. Las pastillas se sinterizaron a 1000°C, y adicionalmente una
de cada conjunto fue sinterizada con presion en caliente (HP) a la misma temperatura.
Un análisis de las pastillas realizado con DTA-TG demuestra que las mismas, al
final del proceso de sinterizado, contienen entre un 20% y un 25% del oxido de cadmio
incorporado inicialmente al polvo. Mediciones de dureza y densidad verifican que los
materiales bajo estudio sinterizaron a la temperatura elegida, con y sin presión en
caliente, alcanzando durezas de entre 800 y 900 Vickers y densidades superiores a
9.845 g/cc, en comparación con el testigo, que alcanza 400 Vickers y 6.952 g/cm3.
Como en el caso de los polvos, no se encuentra oxido de cadmio como fase separada en
los difractogramas de rayos X de los compactos sinterizados. Las muestras sinterizadas
bajo presión en caliente llegan a ser las mas compactas, con porosidades de 8% y 11 %,
y una microestructura tensionada y frágil.
De los resultados se concluye que se pudo desarrollar un proceso integral (preparación de polvos, sinterizado, caracterización de polvos y pastillas) para sintetizarpastillas combustibles de UO_2-CdO a 1000C, con contenidos de cadmio de aproximadamente
1.5% en peso, porosidades entre 8% y 18% e integridad mecánica satisfactoria
para su uso como combustible nuclear. La presencia del CdO incrementa la cinética
de sinterizado de las pastillas de UO_2, permitiendo sinterizar el compuesto a menores
temperaturas que el UO_2 puro, disminuyendo las perdidas de Cd.
Este trabajo experimental consiste en el primer desarrollo de pastillas (1-x)UO_2-
xCdO. En nuestro departamento, no se encuentran publicados trabajos similares. Habiendo
alcanzado las propiedades necesarias para un combustible nuclear apto, para
alcanzar los desempeños que describe la bibliografía en reactores TRISO e integrales
con combustible hexagonal todavía deben modificarse los métodos de síntesis para
obtener pastillas con un contenido de cadmio mas alto y una densidad superior. |
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