Propiedades electrónicas de los estados normal y superconductor de FeSe.

FeSe es uno de los miembros más importantes de la familia de superconductores basados en hierro debido a la simpleza de su estructura cristalina y a las propiedades electrónicas que presenta. El objetivo de esta tesis fue entender, a partir de mediciones de transporte y de la estructura cristalin...

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Autor principal: Amigó , María Lourdes
Formato: Tesis NonPeerReviewed
Lenguaje:Español
Publicado: 2017
Materias:
Acceso en línea:http://ricabib.cab.cnea.gov.ar/711/1/Amig%C3%B3.pdf
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description FeSe es uno de los miembros más importantes de la familia de superconductores basados en hierro debido a la simpleza de su estructura cristalina y a las propiedades electrónicas que presenta. El objetivo de esta tesis fue entender, a partir de mediciones de transporte y de la estructura cristalina, distintas características electrónicas propias de FeSe, FeSe_1-xTe_x y FeSe_1-xS_x. Se estudiaron dos tipos de cristales, unos que solo presentan la fase tetragonal superconductora, , y otros, que además presentan una fase espuria, deciente en hierro, regularmente encontrada en esta clase de materiales. Cada uno de estos dos tipos de materiales tiene sus propias características en el estado normal y en el superconductor. En el caso de cristales con mezcla de fases, se observan caractersticas propias de defectos correlacionados. Estos actúan como centros de anclaje para los vórtices en el estado superconductor y se reflejan en mínimos en la resistividad para un angulo entre la normal del cristal y el campo magnético de ±34º . De la caracterización estructural y magnética, se obtiene que la fase espuria tiene un orden de vacancias de hierro que forman un plano denso para este mismo angulo. Por otro lado, la unión entre esta fase y la superconductora puede estar actuando como defecto correlacionado. Al reemplazar selenio por teluro, desaparece el orden de vacancias en la fase deciente en hierro. Por lo tanto, ya no hay un plano denso de vacancias por el cual se unan ambas fases. Esto se refleja en que ya no se observan mínimos extras en la resistividad y presentan un comportamiento similar al que se espera por la presencia solo de defectos puntuales. Al comparar cristales con mezcla de fases con β-FeSe se observa una característica muy distintiva en la temperatura crítica. Los cristales con menor contenido de hierro y que presentan coexistencia de fases tienen una temperatura crítica mayor (Tc=12.2(2) K) que los de β-FeSe (T_c=9.5(1) K) en mediciones de resistividad. Para estudiar esta diferencia, se utilizaron mediciones de difracción de neutrones en policristales con caracterí sticas similares a los monocristales. De la comparación entre las mediciones para ambos tipos de policristales se observaron tensiones debidas al intercrecimiento en las muestras con mezcla de fases. Esto puede ser la causa microscópica del aumento de Tc. Por otro lado, los cristales con solo la fase β-FeSe presentan características propias de un material con múltiples bandas. A temperaturas cercanas a la ambiente se hace muy relevante la contribución a la resistividad de los portadores térmicamente activados debido a que β-FeSe es un semimetal. Esto se refleja en que la resistividad presenta un máximo en T*=228(1)K para la corriente en el eje c y mientras que para el caso del plano ab se encuentra a una temperatura mayor a 300 K. Este material presenta una transición estructural de tetragonal a ortorrómbica a una temperatura T_s=90(1) K. Por debajo de esta temperatura aparece magnetorresistencia transversal anisotrópica. Nuevamente, esta relacionada con las múltiples bandas presentes en el material y a la reestructuración que sufren en T_s. Por otro lado, la magnetorresistencia longitudinal es negativa para la corriente y el campo magnético en la dirección del eje c. En este caso se la puede asociar con las fluctuaciones magnéticas anisotrópicas que comienzan, al igual que la magnetorresistencia negativa, a temperaturas menores que T_s. En el estado superconductor también se observa un comportamiento relacionado con las múltiples bandas en la dependencia del campo crítico superconductor, H_c2, con la temperatura. Además, se obtienen indicios de la reconfiguración de maclas, que se forman por debajo de la transición estructural, con la presión y su in fluencia en la corriente crítica. Finalmente, se estudiaron sustituciones en el lugar del selenio por teluro o azufre en cristales con solo la fase tetragonal. En ambos casos, se observa una disminución de la temperatura de la transición estructural. De la extrapolación de T_s en función del contenido de teluro, se obtiene que para x≃0.22 en FeSe_1-xTe_x, la transición estructural y la superconductora tendrán temperaturas críticas similares. Sin embargo, en la región 0.1<x<0.35 se obtienen cristales con dos fases tetragonales, una rica y otra pobre en teluro, por lo que no se puede llegar a la condición anterior. Por otro lado, se obtiene que T* disminuye fuertemente con el contenido de teluro tanto en muestras con como sin mezcla de fases.
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Cada uno de estos dos tipos de materiales tiene sus propias características en el estado normal y en el superconductor. En el caso de cristales con mezcla de fases, se observan caractersticas propias de defectos correlacionados. Estos actúan como centros de anclaje para los vórtices en el estado superconductor y se reflejan en mínimos en la resistividad para un angulo entre la normal del cristal y el campo magnético de ±34º . De la caracterización estructural y magnética, se obtiene que la fase espuria tiene un orden de vacancias de hierro que forman un plano denso para este mismo angulo. Por otro lado, la unión entre esta fase y la superconductora puede estar actuando como defecto correlacionado. Al reemplazar selenio por teluro, desaparece el orden de vacancias en la fase deciente en hierro. Por lo tanto, ya no hay un plano denso de vacancias por el cual se unan ambas fases. Esto se refleja en que ya no se observan mínimos extras en la resistividad y presentan un comportamiento similar al que se espera por la presencia solo de defectos puntuales. Al comparar cristales con mezcla de fases con β-FeSe se observa una característica muy distintiva en la temperatura crítica. Los cristales con menor contenido de hierro y que presentan coexistencia de fases tienen una temperatura crítica mayor (Tc=12.2(2) K) que los de β-FeSe (T_c=9.5(1) K) en mediciones de resistividad. Para estudiar esta diferencia, se utilizaron mediciones de difracción de neutrones en policristales con caracterí sticas similares a los monocristales. De la comparación entre las mediciones para ambos tipos de policristales se observaron tensiones debidas al intercrecimiento en las muestras con mezcla de fases. Esto puede ser la causa microscópica del aumento de Tc. Por otro lado, los cristales con solo la fase β-FeSe presentan características propias de un material con múltiples bandas. A temperaturas cercanas a la ambiente se hace muy relevante la contribución a la resistividad de los portadores térmicamente activados debido a que β-FeSe es un semimetal. Esto se refleja en que la resistividad presenta un máximo en T*=228(1)K para la corriente en el eje c y mientras que para el caso del plano ab se encuentra a una temperatura mayor a 300 K. Este material presenta una transición estructural de tetragonal a ortorrómbica a una temperatura T_s=90(1) K. Por debajo de esta temperatura aparece magnetorresistencia transversal anisotrópica. Nuevamente, esta relacionada con las múltiples bandas presentes en el material y a la reestructuración que sufren en T_s. Por otro lado, la magnetorresistencia longitudinal es negativa para la corriente y el campo magnético en la dirección del eje c. En este caso se la puede asociar con las fluctuaciones magnéticas anisotrópicas que comienzan, al igual que la magnetorresistencia negativa, a temperaturas menores que T_s. En el estado superconductor también se observa un comportamiento relacionado con las múltiples bandas en la dependencia del campo crítico superconductor, H_c2, con la temperatura. Además, se obtienen indicios de la reconfiguración de maclas, que se forman por debajo de la transición estructural, con la presión y su in fluencia en la corriente crítica. Finalmente, se estudiaron sustituciones en el lugar del selenio por teluro o azufre en cristales con solo la fase tetragonal. En ambos casos, se observa una disminución de la temperatura de la transición estructural. De la extrapolación de T_s en función del contenido de teluro, se obtiene que para x≃0.22 en FeSe_1-xTe_x, la transición estructural y la superconductora tendrán temperaturas críticas similares. Sin embargo, en la región 0.1<x<0.35 se obtienen cristales con dos fases tetragonales, una rica y otra pobre en teluro, por lo que no se puede llegar a la condición anterior. Por otro lado, se obtiene que T* disminuye fuertemente con el contenido de teluro tanto en muestras con como sin mezcla de fases. FeSe is one of the most important members among the iron based superconductors. This is due to the simplicity of its crystalline structure and the richness of its electronic properties. The aim of this thesis is to understand dierent electronic properties of FeSe, FeSe_1-xTe_x and FeSe_1-xS_x, using transport and crystal structure measurements. We studied two dierent kinds of crystals, one of the pure tetragonal superconducting phase and another which includes a spurious phase, decient in iron and commonly found in these materials. Each of these types of crystals has its own interesting properties in the normal and in the superconducting states. The crystals with mixture of phases present a behavior that is characteristic of the presence of correlated defects. These defects act as pinning centers for the vortex lattice in the superconducting state and, as a result, an extra minimum in the resistivity is observed for an angle of ±34º between the magnetic eld and the normal to the crystal plane. The spurious phase presents order of the iron vacancies that form a dense plane at this same angle. This suggests that the interface between the spurious and the tetragonal phases act as a correlated defect. When replacing selenium by tellurium, the vacancy order disappears from the iron decient phase. Therefore, there is no longer a dense plane of vacancies where the two phases can be joined, and accordingly, no extra minimum in the resistivity is observed. A very distinctive characteristic is observed on the critical temperature, T_c, when comparing the crystals with mixture of phases with β-FeSe. In resistivity measurements, the crystals with less iron content and phase coexistence show a higher critical temperature (T_c=12.2(2) K) than the crystals of β-FeSe (T_c=9.5(1) K). To study this dierence, we use neutron diraction measurements in polycrystals with similar characteristics to the crystals. From the comparison between the measurements of both types of polycrystals, we observed that there is stress due to the intergrowth in the samples with mixture of phases. We identify this as a possible microscopic cause for the enhancement of T_c. Crystals with only tetragonal β-FeSe present several signatures proper of a multiband material. We nd that the contribution of the thermally activated carriers is very important near room temperature given that β-FeSe is a semimetal. This is re flected in a maximum in the resistivity at T*=228(1)K for the current in the c axis and at a temperature higher than 300K for the current in the ab plane. The material presents a structural transition from a tetragonal to an orthorhombic phase, at a temperature T_s=90(1) K. For T<T_s, there is anisotropic transversal magnetoresistance. This is related with the multiband behavior of the material and with the reconstruction of the band structure at Ts. On the other hand, there is negative longitudinal magnetoresistance for the case of the current and the magnetic eld parallel to the c axis. This could be related with the anisotropic spin uctuation beginning below Ts. In the superconducting state, we also inferred a multiband behavior from the dependence of the critical eld Hc2 with temperature. Additionally, we obtain indications of a twin boundary reconguration with pressure and of its in uence on the critical current. Finally, we study the substitution in the selenium place for tellurium or sulphur on crystals with only the tetragonal phase. In both cases, we observe a decrease on the structural transition temperature. From the extrapolation of Ts as a function of the tellurium content, we obtain that for x≃0.22 in FeSe_1-xTe_x, the structural and the superconducting transition should have similar critical temperatures. However, in the range 0.1<x<0.35 we obtain crystals with two tetragonal phases, one rich and the other poor in tellurium, so it is not possible to reach the above condition. On the other hand, in both samples with or without mixture of phases, we obtain a fast decrease of T* with the tellurium content. 2017-06-10 Tesis NonPeerReviewed application/pdf http://ricabib.cab.cnea.gov.ar/711/1/Amig%C3%B3.pdf es Amigó , María Lourdes (2017) Propiedades electrónicas de los estados normal y superconductor de FeSe. / Electronic properties of the normal and superconducting states of FeSe. Tesis Doctoral en Física, Universidad Nacional de Cuyo, Instituto Balseiro. http://ricabib.cab.cnea.gov.ar/711/