Conversión de nucleidos de larga vida en cloruros metálicos
La separación de los nueleidos de lantánidos presentes en los combustibles gastados, fue una idea generada en el Proyecto Delta de la Comisión Nacional de Energía Atómica y a partir de la cual se desarrolló la presente TESIS. El proyecto planteaba la necesidad de encontrar un método de separación qu...
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| Autor principal: | |
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| Formato: | Tesis NonPeerReviewed |
| Lenguaje: | Español Español Español Español Español Español |
| Publicado: |
2003
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| Materias: | |
| Acceso en línea: | http://ricabib.cab.cnea.gov.ar/21/1/Esquivel_parte6.PDF http://ricabib.cab.cnea.gov.ar/21/2/1Esquivel_parte5.pdf http://ricabib.cab.cnea.gov.ar/21/3/1Esquivel_parte4.PDF http://ricabib.cab.cnea.gov.ar/21/4/1Esquivel_parte3.PDF http://ricabib.cab.cnea.gov.ar/21/5/1Esquivel_parte2.PDF http://ricabib.cab.cnea.gov.ar/21/6/1Esquivel_parte1.PDF |
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| Sumario: | La separación de los nueleidos de lantánidos presentes en los combustibles gastados, fue una idea generada en el Proyecto Delta de la Comisión Nacional de Energía Atómica y a partir de la cual se desarrolló la presente TESIS. El proyecto planteaba la necesidad de encontrar un método de separación químico con el cual se pudieran aislar los nueleidos de los distintos lantánidos presentes en el combustible agotado. Para este estudio se seleccionaron dos lantánidos representativos: Ce y Sm. Debido a que los elementos lantánidos no aparecen en estado nativo, sino que por su gran afinidad por el oxígeno forman carbonatos u óxidos, se eligieron estos últimos como reactivos para el tratamiento químico. El método seleccionado fue la eloración utilizando dos agentes elorantes distintos: Cl_2(g) y Cl_2 (g) + C(s). El origen de la eloración como método de separación y la elección de los distintos reactivos para ser usados en el mismo son tratados en el capítulo 1. Las interacciones que ocurren entre los agentes elorantes y los óxidos de los elementos seleccionados (Sm_20_3 Y Ce0_2) dan una reacción heterogénea como resultado, por lo tanto, las características del método de separación estarán influídas por la cinética de este tipo de reacción. Las características generales de estas reacciones y la metodología para el estudio de los parámetros cinéticos obtenidos de ellas se describen en el capítulo 2. Una breve reseña sobre los métodos experimentales utilizados para medir la evolución de la reacción (Termogravimetría y Gravimetría) y para determinar y analizar los productos (Difracción de Rayos X, Microscopía Electrónica de Barrido y Espectroscopía Dispersiva en Energía) constituyen el núeleo del capítulo 3. Antes de poder realizar el estudio de la posibilidad de separación de los óxidos presentes en los sistemas reactivos Ce0_2-Sm_20_3-Cl_2 Y Ce0_2-Sm_20_3-C-Cl_2 a través de la conversión de los mismos en productos menos estables, eloruros y oxieloruros, fue necesario determinar las interacciones en los sistemas individuales óxido-agente elorante. Esta metodología dio origen al estudio de los sistemas individuales Ce0_2-Cl_2 (capítulo 5), Ce0_2-Cl_2-C (capítulo 6), Sm_20_3-Cl_2 (capítulo 7), Sm_20_3-Cl_2-C (capítulo 8). En cada uno de estos sistemas, se analizan diversos aspectos de las reacciones heterogéneas involucradas: la reactividad con la temperatura, la estequiometría, los efectos del flujo total de gas y el efecto de la presencia del carbono.La oportunidad de estudiar la posibilidad de separación de los productos obtenidos por el método químico, dio origen al estudio de la descomposicion térmica de SmOCl (capitulo 10), evaporación de SmCl_3 (capítulo 9) y evaporación de CeCl_3 (capítulo 4). Este último fue también estudiado por su influencia en la velocidad de la reacción de cloración de Ce0_2. Los capítulos finales están dedicados al análisis de la posibilidad de separación de los óxidos utilizando cada agente clorante seleccionado, lo cual propone el estudio de la cinética, productos de reacción y efectos de la presencia de C en los sistemas Ce0_2-Sm_20_3-Cl_2 (capítulo 11) Y Ce0_2-Sm_20_3-Cl_2-C (capítulo 12). Como corolario, en el capítulo 11 se propone un método de separación parcial consistente en un ciclo, donde la primera parte del mismo consiste en la cloración de la mezcla, seguida por otra etapa donde se lleva a cabo la descomposición térmica de uno de los productos. En el sistema Ce0_2-Sm_20_3-Cl_2-C se proponen diversas alternativas de separación aprovechando las diferencias en la reactividad de cada óxido. Las alternatives propuestas varían desde la implementación de ciclos de separación hasta procesos constituidos por dos etapas: cloración del óxido-evaporación del cloruro producto. En ambos casos, se propone un dispositivo experimental de separación para pruebas en escala de laboratorio |
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