Desarrollo de catalizadores bimetálicos para la electrooxidación de metanol
Durante el transcurso de este trabajo se estudió el comportamiento de catalizadores soportados de Pt y PtRu sobre diferentes materiales de carbono en la electrooxidación de metanol. Los catalizadores fueron depositados a partir de soluciones acuosas diluidas en medio ácido sobre materiales de carb...
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| Autor principal: | |
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| Otros Autores: | |
| Formato: | tesis doctoral |
| Lenguaje: | Español |
| Publicado: |
2009
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| Materias: | |
| Acceso en línea: | http://repositoriodigital.uns.edu.ar/handle/123456789/1989 |
| Aporte de: |
| Sumario: | Durante el transcurso de este trabajo se estudió el comportamiento de catalizadores soportados de Pt y PtRu sobre diferentes materiales de carbono en la electrooxidación de metanol. Los catalizadores fueron depositados a partir de
soluciones acuosas diluidas en medio ácido sobre materiales de carbono utilizando diferentes técnicas de electrodeposición como por ejemplo, deposición por control de la carga total aplicada a potencial constante, ciclos sucesivos de pulsos de
potencial, etc. Como sustratos para el catalizador se utilizaron materiales planos como carbono vítreo y grafito pirolítico altamente orientado y materiales estructurados como tela de grafito, fieltro de grafito y papel de fibras de carbono.
Asimismo, estos materiales fueron sometidos a procesos de activación electroquímica para mejorar las propiedades de los depósitos metálicos. También, se estudió el efecto del agregado de una película de Nafion 117 sobre la superficie
de los electrodos soportados y la presencia de compuestos orgánicos en las soluciones utilizadas para la electrodeposición de los metales. Se utilizaron catalizadores soportados de Pt y PtRu de diferente composición
para estudiar la cinética de oxidación de metanol. Se determinó que tanto la actividad catalítica como los parámetros cinéticos dependen de la composición del
catalizador. La etapa determinante de la velocidad de reacción para la oxidación de metanol involucra la presencia de dos intermediarios adsorbidos (CO ads y OH ads ). La
presencia de una película de Nafion 117 sobre la superficie del electrodo no produce cambios en la cinética de la reacción, pero si en la actividad catalítica por bloqueo parcial de sitios superficiales activos. Un aumento de la temperatura de trabajo produce una mejora en el rendimiento de los electrodos debido a una disminución en la energía de adsorción de los intermediarios más estables (CO ads y OH ads ). La densidad de corriente de los electrodos aumenta con el aumento de la concentración de metanol entre 0,1 y 1 M y luego se vuelve independiente de la concentración del reactivo. La disminución del pH produce una merma en la actividad de oxidación de metanol por desplazamiento
del equilibrio de formación de las especies oxigenadas.
La actividad catalítica de un electrodo soportado en la oxidación de metanol se encuentra influenciada fundamentalmente por las características del material
utilizado como sustrato, del método de electrodeposición y de las características de los depósitos obtenidos. |
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